[发明专利]一种甲烷二氧化碳重整催化剂及其制备方法和使用方法

摘要

本发明公开了一种甲烷二氧化碳重整催化剂及其制备方法和使用方法。所述甲烷二氧化碳重整催化剂是以碳材料为载体负载活性金属制成的；所述碳材料占的质量百分比为80‑98wt%，钴活性组分占的质量百分比为1‑12wt%，铁活性组分占的质量百分比为1‑8wt%；所述碳材料是亚临界H₂O‑CO反应的生成物H₂对褐煤进行改性后生成的碳材料；本发明首先将褐煤粉碎成100目以下的颗粒，然后将煤颗粒与钴基‑金属混合物、H₂O均匀混合；然后通入CO调整反应温度等形成亚临界反应体系，通过亚临界H₂O‑CO改性褐煤制备甲烷二氧化碳重整催化剂载体；该方法能使反应在较低温度下进行，从而降低反应体系温度，较其他方法节约能源。

主权项

1.一种甲烷二氧化碳重整催化剂，其特征在于：是以碳材料为载体负载活性金属制成的；所述碳材料占的质量百分比为80‑98wt%，钴活性组分占的质量百分比为1‑12wt%，铁活性组分占的质量百分比为1‑8wt%；所述碳材料是亚临界H2O‑CO反应的生成物H2对褐煤进行改性后生成的碳材料；所述催化剂的粘结指数GRI达到95，强度SI425>95%，热稳定性TS+6>95%；所述的甲烷二氧化碳重整催化剂的制备方法，包括以下步骤：（1）将褐煤粉碎成100目以下的颗粒，然后将煤颗粒与钴基‑金属混合物、H2O均匀混合；所述煤颗粒、H2O的质量比为0.3:1‑2:1，钴基‑金属混合物加入量为三种原料总量的2‑20wt%；其中钴金属的添加量为三种原料混合物总量的1‑12wt%；所述钴基‑金属混合物为Co‑Fe2O3、Co‑FeS,、Co‑Fe3O4、Co‑FeO中的一种或多种；（2）将步骤（1）制得的混合物放入高压反应釜中，然后向反应釜中通入CO至1‑5MPa，设置高压反应釜的搅拌速度为500‑600r/min，反应体系的升温速率为6‑8℃/min，将体系的温度升高至340℃‑350℃，形成亚临界反应体系；（3）打开设置于高压反应釜外部的超声波振动仪，让体系中的褐煤充分反应，温度保持在340℃‑350℃，持续反应30min，停止加热，待体系冷却至室温，将改性后的褐煤取出，抽滤、干燥、炭化；（4）炭化之后进行低温活化，反应温度设置在500℃‑650℃，反应压力为1‑10MPa，通入经负离子器活化的水蒸气进行活化，反应时间为1‑7h，自然冷而后制得甲烷二氧化碳重整催化剂。