[发明专利]一种甲烷二氧化碳重整催化剂及其制备方法和使用方法有效
| 申请号: | 201610834220.3 | 申请日: | 2016-09-20 |
| 公开(公告)号: | CN106391020B | 公开(公告)日: | 2019-02-22 |
| 发明(设计)人: | 张国杰;徐英;刘继伟;孙映晖;侯鹏;张永发 | 申请(专利权)人: | 太原理工大学 |
| 主分类号: | B01J23/75 | 分类号: | B01J23/75;C01B3/40;C10J1/20 |
| 代理公司: | 太原市科瑞达专利代理有限公司 14101 | 代理人: | 申艳玲 |
| 地址: | 030024 山西*** | 国省代码: | 山西;14 |
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| 摘要: | |||
| 搜索关键词: | 碳材料 甲烷二氧化碳重整 质量百分比 催化剂 褐煤 亚临界 制备 二氧化碳重整催化剂 金属混合物 亚临界反应 改性褐煤 活性金属 载体负载 制备甲烷 煤颗粒 铁活性 改性 钴基 节约 能源 | ||
1.一种甲烷二氧化碳重整催化剂,其特征在于:是以碳材料为载体负载活性金属制成的;所述碳材料占的质量百分比为80-98wt%,钴活性组分占的质量百分比为1-12wt%,铁活性组分占的质量百分比为1-8wt%;
所述碳材料是亚临界H2O-CO反应的生成物H2对褐煤进行改性后生成的碳材料;
所述催化剂的粘结指数GRI达到95,强度SI425>95%,热稳定性TS+6>95%;
所述的甲烷二氧化碳重整催化剂的制备方法,包括以下步骤:
(1)将褐煤粉碎成100目以下的颗粒,然后将煤颗粒与钴基-金属混合物、H2O均匀混合;
所述煤颗粒、H2O的质量比为0.3:1-2:1,钴基-金属混合物加入量为三种原料总量的2-20wt%;其中钴金属的添加量为三种原料混合物总量的1-12wt%;
所述钴基-金属混合物为Co-Fe2O3、Co-FeS,、Co-Fe3O4、Co-FeO中的一种或多种;
(2)将步骤(1)制得的混合物放入高压反应釜中,然后向反应釜中通入CO至1-5MPa,设置高压反应釜的搅拌速度为500-600r/min,反应体系的升温速率为6-8℃/min,将体系的温度升高至340℃-350℃,形成亚临界反应体系;
(3)打开设置于高压反应釜外部的超声波振动仪,让体系中的褐煤充分反应,温度保持在340℃-350℃,持续反应30min,停止加热,待体系冷却至室温,将改性后的褐煤取出,抽滤、干燥、炭化;
(4)炭化之后进行低温活化,反应温度设置在500℃-650℃,反应压力为1-10MPa,通入经负离子器活化的水蒸气进行活化,反应时间为1-7h,自然冷而后制得甲烷二氧化碳重整催化剂。
2.根据权利要求1所述的甲烷二氧化碳重整催化剂,其特征在于:所述炭化是将干燥之后的产物在隔绝空气的炭化炉中加热,加热温度即炭化温度设置在300-700℃。
3.一种权利要求1所述的甲烷二氧化碳重整催化剂的使用方法,其特征在于:
将甲烷、二氧化碳气体通过活化之后的催化剂进行反应,反应气体甲烷、二氧化碳的摩尔比为1:1,反应温度设置在600-900℃,反应甲烷、二氧化碳总的进气速率为100-150mL/min;催化剂的用量为3-10g。
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