[发明专利]一种高效Fe/ZSM-5催化剂的制备方法及其应用

权利要求书

1.一种高效Fe/ZSM-5催化剂，包括活性组分和载体，其中，所述载体为ZSM-5分子筛，所述活性组分为单核形式存在的Fe³⁺物种，并且其落位于ZSM-5分子筛中的五元环并取代了酸位的质子。

2.根据权利要求1所述的催化剂，其特征在于，单核形式存在的Fe³⁺物种占Fe总量的50％以上；Fe的质量负载量为0.01wt％≤Fe/(分子筛+Fe₂O₃)≤10wt％，优选为0.25wt％≤Fe/(分子筛+Fe₂O₃)≤0.5wt％。

3.一种高效Fe/ZSM-5催化剂的制备方法，包括如下步骤：

(1)将去除模板剂后的ZSM-5分子筛在铵盐溶液中进行离子交换，制得NH₄–ZSM-5；

(2)将NH₄–ZSM-5分子筛进行真空预处理；

(3)将步骤(2)处理后的NH₄–ZSM-5分子筛用Fe盐溶液进行浸渍处理；

(4)将步骤(3)处理后的分子筛进行干燥和煅烧，优选干燥的方式为旋蒸干燥。

4.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于，步骤(1)中所述铵盐为硝酸铵，浓度为0.1–0.5mol·L^-1，离子交换的时间为12–48小时；温度为50–90℃；ZSM分子筛的摩尔硅铝比n(SiO₂)/n(Al₂O₃)≥30。

5.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于，步骤(2)中，处理时间≥0.5h，处理温度为20–40℃。

6.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于，步骤(3)中，Fe盐选自乙酰丙酮铁、FeCl₃、Fe(NO₃)₃以及Fe₂(SO₄)₃；Fe盐溶液中的溶剂为C1–C6醇类溶剂(优选乙醇)或者C1–C6醇类溶剂(优选乙醇)和水的混合物；浸渍温度为20–40℃，浸渍时间为12–48h。

7.根据权利要求3–6任一项所述的制备方法，其特征在于，步骤(4)中，旋蒸干燥的温度为20–70℃。

8.根据权利要求3–7任一项所述的制备方法，其特征在于，通过煅烧获得去除模板剂后的ZSM-5分子筛，优选地，煅烧温度为300–800℃，煅烧时间为1–10h，升温速率为0.1–5℃·min^-1，煅烧气氛为空气，空气流量为0–50mL·min^-1。

9.根据权利要求1–2任一项所述的Fe/ZSM-5催化剂或者如权利要求3–8中任一项所述的制备方法获得的Fe/ZSM-5催化剂在甲烷氧化羰基化合成乙酸中的应用。

10.根据权利要求9所述的应用，其特征在于，使用的原料气包括甲烷和CO，使用的氧化剂为过氧化氢溶液；过氧化氢溶液的浓度为0.1–10mol·L^-1，优选为0.5–2mol L^-1；原料气压力为1–20MPa，优选为2–8MPa；反应温度为0–100℃，优选为25–75℃；反应时间为0.5–10h，优选为0.5–2h；转速为500–2000rpm，P_CH4/P_CO＝0.1–10，优选为3/2；催化剂与过氧化氢溶液的质量体积比为(10–100)mg/(1–20)mL。