[发明专利]一种调控锂离子梯度分布的三维框架结构改性锂负极及其制备方法和应用

权利要求书

1.一种调控锂离子梯度分布的三维框架结构改性锂负极，其特征在于，包括：

所述三维框架结构改性锂负极包括含锂负极和位于含锂负极表面的三层结构；

第一层结构为：包括Nb₂O₅的材料I与含锂负极化学连接的锂反应层；Nb₂O₅与锂反应形成锂铌合金和LiNb_xO_y亲锂层；

第二层结构为：包括三氟化锑和含氟聚合物的材料II与第一层结构化学连接的固体电子层；三氟化锑与锂铌合金反应形成锂锑合金和氟化锂以及氟化铌组成的人工混合SEI；

第三层结构为：包括含羧基阳离子聚合物和四氯苯醌的材料III与第二层结构化学连接的调节层；含羧基阳离子聚合物中的羧基与第二层中的含氟聚合物的F键合。

2.根据权利要求1所述的改性锂负极，其特征在于，第一层结构的厚度为2~5μm；第二层结构的厚度为1~2μm；第三层结构的厚度为1~2μm。

3.根据权利要求1所述的改性锂负极，其特征在于，Nb₂O₅在材料I中的含量为54~71wt%；三氟化锑和含氟聚合物分别在材料II中的含量为38~60wt%和20~23wt%；含羧基阳离子聚合物和四氯苯醌分别在材料III中的含量为22~25wt%和15~25wt%。

4.一种根据权利要求1~3任一所述的改性锂负极的制备方法，其特征在于，包括：

（1）分别配置材料I的溶液、材料II的溶液和材料III的溶液；

（2）将材料I的溶液滴至含锂负极表面，进行旋涂、干燥，得到中间结构I；

（3）将材料II的溶液滴至中间结构I的表面，进行旋涂、干燥，得到中间结构II；

（4）将材料III的溶液滴至中间结构II的表面，进行旋涂、干燥，得到中间结构III；

（5）将中间结构III进行加热，得到调控锂离子梯度分布的三维框架结构改性锂负极。

5.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于，在步骤（5）中，加热的条件为：加热温度80~200℃，加热时间2~6 h。

6.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于，在步骤（2）、（3）、（4）中，旋涂的条件为：加速度为4000~10000rpm/s，转速为2000~7000 rpm，时间为1~10s；干燥的条件为：温度为50~80℃，时间5~30min。

7.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于，材料I还包括锂盐和含氟聚合物；材料II还包括锂盐；材料III还包括锂盐；

材料I的溶液的制备方法包括：将锂盐溶解于二甲基甲酰胺中，形成初始溶液；加入含氟聚合物搅拌；然后加入Nb₂O₅，搅拌；

材料II的溶液的制备方法包括：将锂盐溶解于二甲基甲酰胺中，形成初始溶液；加入含氟聚合物搅拌；然后加入三氟化锑，搅拌；

材料III的溶液的制备方法包括：将锂盐溶解于二甲基甲酰胺中，形成初始溶液；加入含羧基阳离子聚合物和四氯苯醌，搅拌。

8.根据权利要求7所述的制备方法，其特征在于，在初始溶液中，锂盐的含量为0.2~1mol/L；

在材料I的溶液中，含氟聚合物的含量为1~3wt%；Nb₂O₅的含量为5~10wt%；

在材料II的溶液中，含氟聚合物的含量为1~3wt%；三氟化锑的含量为3~5wt%；

在材料III的溶液中，含羧基阳离子聚合物的含量为1~3wt%；四氯苯醌的含量为1~2wt%。

9.一种电池，包括正极、隔膜和权利要求1~3任一所述的改性锂负极。