[发明专利]一种密度泛函理论展开项改进的方法、装置及存储介质

说明书

本发明提供了一种密度泛函理论展开项改进的方法、装置及存储介质，包括获取吸附质和吸附剂的参数信息；根据参数信息，建立吸附质在不同的孔径宽度范围内的吸附剂上的巨正则蒙特卡罗模型，并根据巨正则蒙特卡罗模型模拟不同温度、压力和化学势条件下，吸附质在不同孔宽度的吸附剂上的吸附行为，获得相应的吸附量和局部密度作为深度学习的样本；利用卷积核函数以及吸附质的参数信息表示加权密度；构建用于描述过剩自由能展开项的卷积神经网络，对卷积神经网络进行训练，以每次训练得到的局部密度作为输出构建损失函数确定经典密度泛函理论过剩自由能展开项。利用上述技术方案，获得改进的经典密度泛函展开项，从而提升气体吸附表征的精度。

技术领域

本发明涉及气体吸附理论表征以及微观受限流体热力学领域，特别是涉及一种密度泛函理论展开项改进的方法、装置及存储介质。

背景技术

经典密度泛函理论(CDFT)被广泛应用于气体吸附理论表征以及微观受限流体热力学等领域。其中，利用经典密度泛函理论发展而来的非定域密度泛函理论(NLDFT)，在上世纪80年代被广泛地应用于吸附行为预测与多孔材料孔径分布(PSD)表征上，并被明确为一种标准。但由于新型材料的不断涌现，它们拥有更加丰富的孔结构(比如MOFs、COFs)，而NLDFT是建立在材料表面能量分布均匀、孔结构被假设为狭缝孔或圆柱孔的1维模型上，这些因素加巨了NLDFT表征多孔材料PSD的难度。

巨正则蒙塔卡罗(GCMC)以及分子模拟(MD)理论，也可用于描述气体吸附，且精度较CDFT更高，但它们耗时巨大，不利于高通量的气体吸附表征。相比于GCMC或MD而言，CDFT具有较快的计算速度，但精度没有两者高。为了提升传统NLDFT表征新型多孔材料PSD的精度，迫切需要一种新技术构建改进的CDFT以期达到GCMC或MD所具有的精度。

在CDFT数值计算过程中，如基本度量理论和加权密度近似理论，都需通过特定的加权函数(卷积核)求解。那么，加权密度即代表粒子在格子r处的特征值。近年来，深度学习在计算机视觉方向已获得了广泛的应用，同时计算机硬件的提升以及数值计算方法的改良使得CDFT求解速度大幅提升。那么，将卷积神经网络应用在CDFT卷积核的深度学习成为了可能。

发明内容

本发明的实施例提供了一种密度泛函理论展开项改进的方法、装置及存储介质，以GCMC模拟气体在吸附剂上吸附过程作为学习样本，利用深度学习明确加权函数从而改进CDFT泛函展开项，从而在保证计算精度的同时提升气体吸附表征的计算速度。

为了实现上述目的，一方面，提供一种密度泛函理论展开项改进的方法，包括以下步骤：

S1：获取吸附质和吸附剂的参数信息；

S2:根据所述参数信息，建立吸附质在不同的孔径宽度范围内的吸附剂上的巨正则蒙特卡罗模型，并根据所述巨正则蒙特卡罗模型模拟不同温度、压力和化学势条件下，吸附质在不同孔宽度的吸附剂上的吸附行为，获得相应的吸附量和局部密度作为深度学习的样本；

S3：利用卷积核函数以及所述吸附质的参数信息表示加权密度，再利用所述加权密度表示经典密度泛函理论的过剩自由能展开项；

S4：构建用于描述所述过剩自由能展开项的卷积神经网络，再利用所述深度学习的样本对所述卷积神经网络进行训练，以每次训练得到的局部密度作为输出构建损失函数，当所述损失函数满足收敛条件时确定卷积核，从而根据所述卷积核确定所述经典密度泛函理论过剩自由能展开项。

在具体的实施例中，所述S1中，

所述吸附质的参数信息，包括：吸附质分子间的势阱ε_ff、分子的碰撞直径σ_ff、截断半径r_cut；

所述吸附剂的参数信息，包括：吸附剂分子的势阱ε_s、分子的碰撞直径σ_s、孔结构以及吸附剂密度ρ_s；