[发明专利]一种密度泛函理论展开项改进的方法、装置及存储介质

权利要求书

1.一种密度泛函理论展开项改进的方法，其特征在于，包括以下步骤：

S1：获取吸附质和吸附剂的参数信息；

S2:根据所述参数信息，建立吸附质在不同的孔径宽度范围内的吸附剂上的巨正则蒙特卡罗模型，并根据所述巨正则蒙特卡罗模型模拟不同温度、压力和化学势条件下，吸附质在不同孔宽度的吸附剂上的吸附行为，获得相应的吸附量和局部密度作为深度学习的样本；

S3：利用卷积核函数以及所述吸附质的参数信息表示加权密度，再利用所述加权密度表示经典密度泛函理论的过剩自由能展开项；

S4：构建用于描述所述过剩自由能展开项的卷积神经网络，再利用所述深度学习的样本对所述卷积神经网络进行训练，以每次训练得到的局部密度作为输出构建损失函数，当所述损失函数满足收敛条件时确定卷积核，从而根据所述卷积核确定所述经典密度泛函理论过剩自由能展开项。

2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述S1中，

所述吸附质的参数信息，包括：吸附质分子间的势阱ε_ff、分子的碰撞直径σ_ff、截断半径r_cut；

所述吸附剂的参数信息，包括：吸附剂分子的势阱ε_s、分子的碰撞直径σ_s、孔结构以及吸附剂密度ρ_s；

所述孔结构包括狭缝孔、圆柱孔和球状孔。

3.根据权利要求2所述的方法，其特征在于，所述根据所述参数信息，建立吸附质在不同的孔径宽度范围内的吸附剂上的巨正则蒙特卡罗模型，具体包括：

根据所述巨正则蒙特卡罗模型，在体积为V的盒子内进行巨正则蒙特卡罗模拟；

所述巨正则蒙特卡罗模拟的过程中维持化学势、体积及温度(μ，V，T)不变，所述盒子内的粒子数N为变量；

在所述巨正则蒙特卡罗模拟时，每一循环均包含以相等概率随机选取的三种分子扰动：分子的空间移动、插入一个分子以及删除一个分子；

所述巨正则蒙特卡罗模拟的具体模拟步骤为：

根据所述吸附质的参数信息构建势能方程用于描述吸附质的流体状态：

其中，U_LJ为流体分子间的作用势，r为流体分子间的距离；

按Metropolis抽样的方法从old构型中随机挑选一个分子移动，得到new构型，该移动接受的概率P_acc为

插入分子接受的概率P_acc为

删除分子接受的概率P_acc为

其中，U为所有吸附质分子收到的总能，包含U_LJ以及外部作用势能V_ext，λ为de-Broigle波长，k_B表示玻尔兹曼常数，s→s'表示从old构型转变为new构型。

4.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述根据所述巨正则蒙特卡罗模型模拟不同温度、压力和化学势条件下，吸附质在不同孔宽度的吸附剂上的吸附行为，获得相应的吸附量和局部密度作为深度学习的样本，具体包括：

当所述巨正则蒙特卡罗模拟的系统达到平衡时，对所述系统进行抽样并得到用于热力学性质统计的系统平均值，则所述吸附量n_abs为：

其中，符号X表示热力学统计变量X的系综平均值，其准确度取决于蒙特卡罗算法的抽样步长，N_A为阿伏伽德罗常数，m_box为所述巨正则蒙特卡罗模拟的盒子内原子质量之和，获得所述吸附质在吸附剂上的吸附等温线；

将体系沿垂直壁面方向或径向方向分为若干格子，则针对r处格子得到所述局部密度为：

其中，ρ^MC(r)为巨正则蒙特卡罗模拟确定吸附质在r处格子的局部密度，N(r)为巨正则蒙特卡罗模拟采样中落入r处格子内吸附质分子个数的系综平均值，V(r)为r处格子的体积。