[发明专利]一种基于初始浓度和实测源谱限制的VOCs来源解析方法

说明书

本发明公开了一种基于初始浓度和实测源谱限制的VOCs来源解析方法，包括如下步骤：S1、观测数据获取：基于观测站点获得VOCs物种浓度数据的时间序列，并对数据进行质控处理；S2、估算初始VOCs浓度；S3、将初始浓度数据纳入PMF模型进行来源解析；S4、根据实测源谱限制步骤S3PMF计算的因子谱；S5、获得基于初始浓度和实测源谱限制的来源解析结果。本发明通过计算初始浓度，最大程度减少化学损耗对VOCs物种的影响，并通过实测源谱进行限制，使得来源解析结果更符合实际源的贡献，提高传统VOCs来源解析方法的准确性。在此基础上，计算得到的源贡献相比于直接使用观测浓度数据的结果更能正确反映VOCs排放源的影响。

技术领域

本发明属于大气污染防治技术领域，特别是涉及一种基于初始浓度和实测源谱限制的VOCs来源解析方法。

背景技术

近年来，我国环境受体中颗粒物浓度呈现明显下降的趋势，但臭氧浓度却呈现出逐年上升的趋势。环境中挥发性有机物(VOCs)是臭氧重要的前体物，很多研究表明中国大部分地区或城市的O₃污染均为VOCs控制区。因此，明确环境受体中VOCs的污染特征以及更加准确地解析VOCs关键排放源对环境中臭氧污染的控制具有非常重要的作用。

目前进行VOCs来源解析的方法主要有三种，分别是受体模型(例如CMB、PMF和PCA/MLR等)、空气质量模型和比值法。受体模型特别是美国EPA的PMF v5.0模型是当前国际上进行VOCs来源解析的主流方法。然而，利用受体模型进行VOCs的来源解析过程中仍存在以下缺陷。首先，直接观测的VOCs物种浓度能够受到光化学损耗的显著影响，故直接将观测的VOCs物种纳入受体模型进行解析得到的结果是不能准确反映污染源的真实贡献。随后有学者发展出利用光化学年龄参数化方法获得VOCs的初始浓度从而进行源解析研究。在此过程中发现：相比与传统来源解析结果，很多排放源贡献会发生明显变化，且变化程度取决不同VOCs物种的光化学损耗程度。尽管如此，利用初始浓度进行VOCs来源解析的研究仍十分有限。其次，受体模型解析过程中的计算因子谱的识别大都是基于相关文献中提及的标识性物种或特征比值等，而这与实际测量的源成分谱是存在明显差异的，这种差异会造成解析出的源贡献与实际相差很大。

因此，为了准确评估排放源对于环境受体中VOCs的贡献，本研究发展了一种基于初始浓度估算和实测源谱限制的PMF方法，从降低VOCs物种的光化学损耗和计算源谱更接近实测源谱等两个方面，提高传统PMF解析结果的准确性。

发明内容

针对现有技术存在的问题，本发明提供了一种能够降低光化学损耗和计算因子谱对来源解析的影响，使得来源解析结果更符合实际源贡献的基于初始浓度和实测源谱限制的VOCs来源解析方法。

本发明是这样实现的，一种基于初始浓度和实测源谱限制的VOCs来源解析方法，其特征在于，包括如下步骤：

S1、观测数据获取：基于观测站点获得VOCs物种浓度数据的时间序列，并对数据进行质控处理；

S2、估算初始VOCs浓度：根据直接观测的VOCs浓度数据，利用经验参数方法估算白天环境受体中VOCs初始浓度，降低光化学损耗对于VOCs物种浓度的影响；具体估算方法如下：

假设大气中VOCs的消耗主要由于与OH自由基的反应所致，基于光化学年龄参数化方法，选取具有较高同源性且与OH自由基反应活性存在明显差异的甲苯和苯来衡量OH自由基的光化学氧化，进而计算不同VOCs物种的初始浓度，计算公式为：