[发明专利]用氧气催化氧化法合成二羟基对苯二甲酸二甲酯的方法

权利要求书

1.用氧气催化氧化法合成二羟基对苯二甲酸二甲酯的方法，其特征在于：以氧气为氧化剂，在催化剂的作用下，在溶剂中，控制反应条件，使1，4-环已二酮-2，5-二甲酸二甲酯氧化生成2，5-二羟基对苯二甲酸二甲酯；

2.根据权利要求1所述用氧气催化氧化法合成二羟基对苯二甲酸二甲酯的方法，其特征在于：催化剂是金属/氮杂化炭复合材料M/N-C；M/N-C催化剂中，金属组分M为Co、Ni、Cr、Mn、Fe、Cu中的一种。

3.根据权利要求2所述用氧气催化氧化法合成二羟基对苯二甲酸二甲酯的方法，其特征在于：所述的M/N-C催化剂的制备方法是：金属盐、碳源、氮源及水，按一定比例充分混合，配成混合液，置于管式炉中，在氨气流中按一定的程序升温热解，随后自然降温至室温出料，得到M/N-C材料。

4.根据权利要求3所述用氧气催化氧化法合成二羟基对苯二甲酸二甲酯的方法，其特征在于：所述金属盐是硝酸盐、氯化盐、乙酸盐中的任何一种；碳源为葡萄糖，氮源为尿素；所述金属盐、葡萄糖、尿素及水的重量比为2～6︰15︰4～8︰3～5。

5.根据权利要求3所述用氧气催化氧化法合成二羟基对苯二甲酸二甲酯的方法，其特征在于：所述的管式炉中的升温程序是：在氨气流中，将混合液从室温以1～10℃/分钟速率升至700～900℃，并在终温维持2～4h。

6.根据权利要求1所述用氧气催化氧化法合成二羟基对苯二甲酸二甲酯的方法，其特征在于：所述溶剂是乙腈、丁腈、苯甲腈、乙酸、丙酸、N,N-二甲基甲酰胺、N,N-二甲基乙酰胺、甲醇、乙醇中的任何一种。

7.根据权利要求1所述用氧气催化氧化法合成二羟基对苯二甲酸二甲酯的方法，其特征在于：控制反应条件是指：反应过程中维持氧气压力为0.6～1.6MPa；氧气反应温度为80～140℃，氧化反应时间为2～8h。

8.根据权利要求7所述用氧气催化氧化法合成二羟基对苯二甲酸二甲酯的方法，其特征在于：氧气压力为0.8～1.2MPa，氧气反应温度为100～120℃。

9.根据权利要求1所述用氧气催化氧化法合成二羟基对苯二甲酸二甲酯的方法，其特征在于：物料重量配比：DMSS︰M/N-C︰溶剂＝10︰0.5～1.0︰40～100。

10.根据权利要求1所述用氧气催化氧化法合成二羟基对苯二甲酸二甲酯的方法，其特征在于：产品DHTA的分离方法是：反应结束后趁热将反应液过滤，回收固体催化剂M/N-C循环使用，滤液经低温冷冻，产品DHTA则结晶析出，通过抽滤、水洗和乙醇洗涤滤饼，80℃真空烘干，得到含量大于99.0％的DHTA晶体产品，母液可循环使用。