[发明专利]一种特定微观结构氧化铝负载Ni催化剂在等离子体催化甲烷干重整制合成气中的应用有效
| 申请号: | 202111681266.3 | 申请日: | 2021-12-31 |
| 公开(公告)号: | CN114249300B | 公开(公告)日: | 2023-06-20 |
| 发明(设计)人: | 石川;刁亚南;张晓 | 申请(专利权)人: | 大连理工大学 |
| 主分类号: | C01B3/40 | 分类号: | C01B3/40;C01B3/34;B01J35/02;B01J23/755;B01J21/04 |
| 代理公司: | 大连东方专利代理有限责任公司 21212 | 代理人: | 张玉莹;李馨 |
| 地址: | 116024 辽*** | 国省代码: | 辽宁;21 |
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| 摘要: | |||
| 搜索关键词: | 一种 特定 微观 结构 氧化铝 负载 ni 催化剂 等离子体 催化 甲烷 重整 合成气 中的 应用 | ||
1.一种Ni/ Al2O3催化剂的制备方法,其特征在于,所述催化剂中,Ni的质量分数为2.5-20%,Ni的平均粒径为3~20 nm;所述催化剂的比表面积为50~200 m2/g,孔容为0.2~0.8 cm3/g,孔径为5~50 nm,利用水热合成法和等体积浸渍法制备特定结构的氧化铝负载Ni基催化剂,通过Al2O3载体的形貌调变其微观结构,所述Al2O3载体为纳米片状、羽毛状、球花状或棒状结构,所述氧化铝载体的制备方法包括:
(1)纳米片状氧化铝:将硝酸铝和尿素溶于去离子水中,搅拌均匀,再将混合溶液100-110 ℃水热反应36-48 h,反应结束后,将反应釜自然冷却至室温,过滤,水洗,然后将滤饼冷冻干燥,最后空气气氛下500-600 ℃焙烧2-5 h,得到所述纳米片状氧化铝,记作NS-Al2O3;
(2)羽毛状氧化铝;将硝酸铝和尿素溶于去离子水中,搅拌均匀,再将混合溶液120-150℃水热反应12-16 h,反应结束后,将反应釜自然冷却至室温,过滤,水洗,然后将滤饼冷冻干燥,最后空气气氛下500-600 ℃焙烧2-5 h,得到所述羽毛状氧化铝,记作F-Al2O3;
(3)球花状氧化铝:将硝酸铝和葡萄糖溶于去离子水中,搅拌均匀,再将混合溶液150-180 ℃水热反应15-30 h,反应结束后,将反应釜自然冷却至室温,过滤,水洗,然后将滤饼冷冻干燥,最后空气气氛下500-600 ℃焙烧2-5 h,得到所述球花状氧化铝,记作S-Al2O3;
(4)棒状氧化铝:将硝酸铝和尿素溶于去离子水中,搅拌均匀,再将混合溶液180-200℃水热反应20-32 h,反应结束后,将反应釜自然冷却至室温,过滤,水洗,然后将滤饼冷冻干燥,最后500-600 ℃焙烧2-5 h,得到所述棒状氧化铝,记作rod-Al2O3;
等体积浸渍法中,先分别测定步骤(1)-(4)氧化铝的吸水率,然后分别称取可溶性镍盐溶于去离子水中获得镍盐溶液,再等体积浸渍于Al2O3载体上,室温放置24-36 h,冷冻干燥,将干燥后的前驱体在空气气氛下500-600 ℃焙烧4-6 h得Ni/Al2O3催化剂,分别记作Ni/NS-Al2O3、Ni/F-Al2O3、Ni/rod-Al2O3、Ni/S-Al2O;
其中,步骤(1)中,硝酸铝和尿素的质量比为0.6-0.9;步骤(2)中,硝酸铝和尿素的质量比为0.3-0.55;步骤(3)中,硝酸铝和葡萄糖的质量比为1.0-2.2;步骤(4)中,硝酸铝和尿素的质量比为0.3-0.5。
2.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于,(1)-(4)任一步骤中,搅拌条件为:在300-800 r/min的搅拌速度下剧烈搅拌30-60 min;冷冻干燥条件为:零下35-60 ℃冷冻干燥24-72 h。
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