[发明专利]一种金属氧化物介电层及其制备方法与应用

说明书

本发明公开了一种金属氧化物介电层及其制备方法与应用。所述方法为：将含锆、铝、镁、铪和钇的无机金属盐溶于有机溶剂中得到前驱体溶液；将前驱体溶液旋涂于衬底上，进行预退火，然后进行热退火处理，得到高熵氧化物介电层薄膜。本发明利用五种常用介电材料元素（Al,Zr,Mg,Y,Hf）的协同作用和熵的主导作用来制备高熵金属氧化物薄膜，并通过增加小半径原子‑Zr⁴⁺的占比来填补薄膜空隙，从而达到降低粗糙度的目的，在增加熵值的同时保证薄膜的平整性，从而获得一个低粗糙度低功耗的介电层。

技术领域

本发明属于电子技术领域，具体涉及一种低粗糙度低功耗高熵金属氧化物介电层及其制备方法与应用。

背景技术

随着科技的飞速进步，材料科学面临着一个对于不断满足快速发展的技术需求的材料的重大挑战，除却传统的掺杂或混合氧化物的观念，国内外的研究人员将目光投向了由五种及以上氧化物以等摩尔或近摩尔构成的高熵氧化物（HEOs）体系。在一个热力学系统中，熵是系统混乱程度的量度，体系混乱程度越高，熵越大。理想的混合熵是指在随机固溶条件下的混合熵，即所有的金属原子完全随机分布。

高熵所带来的独特性能和可定制特性满足了人们对于新材料的期待。高熵氧化物介质的光电学性能为其在新兴的薄膜晶体管技术，如基于有机半导体、非晶金属氧化物半导体、半导体碳纳米管和二维半导体等领域提供了巨大潜力和应用前景。但目前受广泛研究的HEOs主要分为过渡金属高熵氧化物和稀土金属高熵氧化物，其元素组成并未完全符合介电层材料所需的高介电常数需求，因此所报道的高熵氧化物大多为块体，粉体材料，也未曾应用于薄膜晶体管技术领域。其次，在大部分已报道的高熵氧化物制备过程中，工艺温度皆需要高于850℃，并不符合如今柔性电子器件及印刷元件所需的低温制备的发展方向。

许多电子器件，例如超级电容器，信息储存器件，仿生学的神经形态器件，显示器件中的薄膜晶体管等都离不开介电层的应用，因此高介电常数、低损耗和优异的耐高温特性已经成为先进介质层的三大性能指标。但是高熵金属氧化物需要加入五种甚至以上的元素，当多种元素混合时所带来的熵增加虽然提升了其介电性能，同样的也会导致该种薄膜的粗糙度会急剧上升。

发明内容

针对现有高熵金属氧化物组分存在的不足之处，本发明首要目的在于提供一种低粗糙度低功耗高熵金属氧化物介电层的制备方法。本发明利用五种常用介电材料元素（Al,Zr, Mg, Y, Hf）的协同作用和熵的主导作用来制备高熵金属氧化物薄膜，并通过增加小半径原子-Zr⁴⁺的占比来填补薄膜空隙，从而达到降低粗糙度的目的，在增加熵值的同时保证薄膜的平整性，从而获得一个低粗糙度低功耗的介电层。相比于传统氧化物，发明中的高熵氧化物在作为介电层时表现出高稳定性、巨介电常数、低漏电流和良好的光学透过性。另外，本发明使用无机盐溶液通过溶液-旋涂法制备介电材料，从而达到降低薄膜制备温度和成本的目的。

本发明的另一目的在于提供上述一种低粗糙度低功耗高熵金属氧化物介电层。

本发明的再一目的在于提供上述一种低粗糙度低功耗高熵金属氧化物介电层的应用。

本发明目的通过以下技术方案实现：

一种低粗糙度低功耗高熵金属氧化物介电层的制备方法，包括以下步骤：

（1）将含锆、铝、镁、铪和钇的无机金属盐溶于有机溶剂中得到前驱体溶液；

（2）将前驱体溶液旋涂于衬底上，进行预退火，重复上述旋涂-预退火操作1～5次，然后进行热退火处理，得到高熵氧化物介电层薄膜。

优选地，步骤（1）所述锆、铝、镁、铪和钇的摩尔比为2～3：1：1：1：1。

优选地，步骤（1）所述前驱体溶液的浓度为0.5～1.5mol/L。

优选地，步骤（1）中无机金属盐为硝酸铝、硝酸锆、乙酸镁、硝酸钇和四氯化铪。