[发明专利]一种抑制锂枝晶生长的铈掺杂石榴石型LLZO固态电解质及其制备方法

权利要求书

1.一种有效抑制锂枝晶生长的铈掺杂石榴石型LLZO固态电解质，其特征在于：化学通式为Li_7-xLa₃Zr_2-x-yTa_xCe_yO₁₂，其中，0x≤0.6，0y≤0.4。

2.如权利要求1所述的一种有效抑制锂枝晶生长的铈掺杂石榴石型LLZO固态电解质，其特征在于：所述电解质为具有高电导率的立方相结构。

3.如权利要求2所述的一种有效抑制锂枝晶生长的铈掺杂石榴石型LLZO固态电解质，其特征在于：所述电解质立方相的空间群为Ia-3d(No.230)，晶格常数锂离子部分填充Li1(24d)、Li2(48g)和Li3(96h)位置，其中24d为四面体间隙位置，48g为八面体间隙位置，96h为八面体两个偏心位置。

4.一种如权利要求1所述的有效抑制锂枝晶生长的铈掺杂石榴石型LLZO固态电解质的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：

步骤1：配料；按照化学式Li_7-xLa₃Zr_2-x-yTa_xCe_yO₁₂，其中0x≤0.6，0y≤0.4，分别称量作为原料的锂源、镧源、锆源、钽源和铈源；

步骤2：一次球磨；采用湿法球磨工艺，按照混合料：球磨介质：球磨溶剂的质量比为1:(5～7):(1～1.5)投料并研磨5～10小时得到混合均匀的一次球磨料；

步骤3：一次烘干、过筛；将步骤2所得一次球磨料烘干并过筛得到一次干燥粉体；

步骤4：预烧；将步骤3所得一次干燥粉体在800～950℃条件下预烧6～10小时得到预烧粉体；

步骤5：二次球磨；将步骤4所得预烧粉体进行第二次球磨，采用湿法球磨工艺，按照混合料：球磨介质：球磨溶剂的质量比为1:(5～7):(1.5～2)投料并研磨4～6小时得到混合均匀的二次球磨料；

步骤6：二次烘干、过筛；将步骤5所得球磨料烘干并过筛得到二次干燥粉体；

步骤7：模压、成型；将步骤6所得二次干燥粉体放入成型模具中干压成型得到生坯；

步骤8：烧结；将步骤7所得生坯放于烧结炉中，以4～10℃/min的升温速率升温并在1100～1250℃下烧结1～10小时，得到石榴石型LLZO固态电解质。

5.如权利要求4所述的一种有效抑制锂枝晶生长的铈掺杂石榴石型LLZO固态电解质，其特征在于：所述步骤1中使用的锂源为LiOH或Li₂CO₃。

6.如权利要求4所述的一种有效抑制锂枝晶生长的铈掺杂石榴石型LLZO固态电解质，其特征在于：所述步骤1中使用的镧源为La₂O₃、锆源为ZrO₂、钽源为Ta₂O₅、铈源为CeO₂。

7.如权利要求4所述的一种有效抑制锂枝晶生长的铈掺杂石榴石型LLZO固态电解质，其特征在于：所述步骤2和步骤5中，以钇稳定氧化锆球为球磨介质、以异丙醇作为球磨溶剂进行湿法研磨。

8.如权利要求4所述的一种有效抑制锂枝晶生长的铈掺杂石榴石型LLZO固态电解质，其特征在于：所述步骤2和步骤5的球磨机为高能球磨机，球磨转速为300～800r/min。

9.如权利要求4所述的一种有效抑制锂枝晶生长的铈掺杂石榴石型LLZO固态电解质，其特征在于：所述步骤3和步骤6中过筛的目数为100目。

10.如权利要求4所述的一种有效抑制锂枝晶生长的铈掺杂石榴石型LLZO固态电解质，其特征在于：所述步骤4的预烧过程在氧化镁坩埚中进行。