[发明专利]一种氮元素掺杂预还原氧化石墨烯薄膜及其制备方法和应用

说明书

本发明公开了一种氮元素掺杂预还原氧化石墨烯薄膜及其制备方法和应用，所述薄膜由预还原氧化石墨烯薄膜在氮气气氛中经过高温热冲击处理而成，其中N元素的含量最高可达2.26％，且它以石墨氮和吡咯氮形式存在。其制备方法包括：将氧化石墨烯水相溶液涂抹在基板上，制成氧化石墨烯薄膜，然后进行高温预还原，得到预还原氧化石墨烯薄膜，最后，在高温热冲击工艺在氮气气氛中加工得到本发明薄膜。本发明产品具有轻质柔性、高电导率及热电势高等优点，是新型的碳基高温热电薄膜材料，能够广泛应用于能量转换领域，有很高的使用价值和很好的应用前景。本发明制备方法简单易行，制备周期短，方便易操作，适用于工业大规模制备。

技术领域

本发明属于氧化石墨烯技术领域，具体涉及一种氮元素掺杂预还原氧化石墨烯薄膜及其制备方法和应用。

背景技术

因在航空航天、深空深海探测、能源转换等前沿领域的可应用性，柔性高温热电材料在近些年引起了广泛关注。且研究表明，制备具有轻质柔性、热电性能好的高温热电材料通常需要满足：优异的耐温性能，较低的密度，好的弯折性能，较高的电导率以及高的热电势。

目前，常用的氮掺杂技术有化学气相沉积法，热退火法以及等离子溅射法。其中，CVD法可以较精确的控制氮元素掺杂形式，但耗时较长，且掺杂量较低；热退火法掺杂量较高，但很难控制氮元素种类，且耗时很长；等离子溅射掺杂时间短，掺杂含量较高，但往往会造成表面结构的破坏。常见的高温热电材料主要为金属合金材料或无机半导体材料，金属合金虽然具有优异的耐温性能，较高的电导率以及高的热电势，但其重量较大，易碎，且制备成本较高；无机半导体材料具有较低的密度，但其电导率较低，且不具有柔性，在很多应用中难以满足实际的需要。

因此，发展一种具有优异的耐温性能，较低的密度，好的弯折性能，较高的电导率以及高的热电势的柔性高温热电薄膜具有重要的意义。

发明内容

本发明要解决的技术问题是克服现有技术的不足，提供一种氮元素掺杂预还原氧化石墨烯薄膜及其制备方法和应用，所述氮元素掺杂预还原氧化石墨烯薄膜具有优异的耐温性能，较低的密度，好的弯折性能，较高的电导率以及高的热电势，通过在氮气氛中高温热冲击工艺实现。

为解决上述技术问题，本发明采用以下技术方案是：一种氮元素掺杂预还原氧化石墨烯薄膜，其中氮元素原子数的含量0.94％～2.26％，且N元素以石墨氮和吡咯氮形式存在，氮元素掺杂预还原氧化石墨烯薄膜的电导率达13870S/m，密度不大于1.05g/cm³；平均塞贝克系数达-46.5μV/K；功率因子达30.27μWm^-1K^-2；所述氮元素掺杂预还原氧化石墨烯薄膜由还原氧化石墨烯薄膜在氮气气氛中经过高温热冲击处理而成。

本发明还提供了上述氮元素掺杂预还原氧化石墨烯薄膜的制备方法，包括以下步骤：

S1、将氧化石墨烯水相分散液原液稀释，得到适合制膜的氧化石墨烯水相溶液；

S2、将步骤S1中得到的氧化石墨烯水相溶液涂覆在基板上，烘干，脱模，得到氧化石墨烯薄膜；

S3、将步骤S2中得到的氧化石墨烯薄膜在管式炉中进行热处理还原，得到预还原氧化石墨烯薄膜；

S4、将步骤S3中得到的预还原氧化石墨烯薄膜加工，得到高温热冲击样品；

S5、将步骤S4中得到的高温热冲击样品在氮气气氛中通过高温热冲击；

S6、从步骤S5处理后的样品中取出薄膜，得到氮元素掺杂预还原氧化石墨烯薄膜。