[发明专利]一种高击穿、低介损的KTN/PI复合薄膜的制备方法

说明书

本发明公开了一种高击穿、低介损的KTN/PI复合薄膜的制备方法，首先，使用3‑(2‑氨基乙基氨基)丙基甲基二甲氧基硅烷偶联剂对钽铌酸钾(KTN)表面进行改性。之后通过原位聚合法制备PI基复合薄膜前驱体，并在80‑330摄氏度温度下加热，进行热亚胺化，制备出具有质量分数为百分之3‑11的KTN‑NH₂/PI复合薄膜。与KTN/PI相比，KTN‑NH₂/PI复合薄膜的击穿场强可达242.12千伏/毫米，是KTN/PI的1.49倍。在测试频率为1.0×10⁵赫兹时，含质量分数为百分之3的KTN‑NH₂/PI复合薄膜的损耗角正切值均低于0.007。

技术领域

本发明涉及纳米复合薄膜制备技术领域，涉及一种高击穿、低介损的KTN/PI复合薄膜的制备方法。

背景技术

近些年来，聚合物基纳米复合薄膜由于其优越的电学性能，被广泛应用在航空动力系统、电力传输和风力发电等领域。然而，由于无机纳米粒子表面能高，纳米粒子团聚严重，与聚合物基体较差的相容性会导致电场畸变，相应的漏电流和介质损耗增大，与此同时，击穿场强明显下降。为了进一步改善陶瓷填料与基体之间的相容性，在薄膜制备前常需要对纳米粒子进行表面修饰。传统的表面修饰包括：多巴胺、磷酸和硅烷偶联剂等有机改性剂。众多表面活性剂中，硅烷偶联剂因其耐热、低毒、环境稳定等特性而受到越来越多的关注。此外，偶联剂和表面无机填料之间的化学键还可以做为连接聚合物基体和纳米颗粒的桥梁。

目前，在获得性能加强的聚合物基纳米复合材料研究过程中，利用偶联剂对纳米粒子改性方案也存在一些技术问题。主要包括：

1.制备出的纳米复合薄膜的介电损耗较高。例如，Ying Gong等人使用γ-氨基丙基-三乙氧基硅烷修饰核壳铝@三氧化二铝纳米颗粒。结果表明，表面改性可提高填料与基体之间的界面相容性。所制备出的复合薄膜的损耗因子仅小于0.28。(Gong Y,Zhou W,SuiX,et al.Core-shell structured Al/PVDF nanocomposites with high dielectricpermittivity but low loss and enhanced thermal conductivity[J].PolymerEngineering and Science,2018.)

2.对纳米粒子表面改性反应所需温度过高。例如，Penghao Hu等人用钛酸酯偶联剂对钛酸钡进行改性，损耗正切值约为0.04。该方法先用过氧化氢对纳米粒子进行羟基化处理，其次，加入偶联剂连续搅拌，然而，整个过程需要持续保持在70摄氏度的温度下进行，增加能源的消耗。(Penghao Hu,Shengmin Gao,Yangyang Zhang,et al.Surface modifiedBaTiO₃ nanoparticles by titanate coupling agent induce significantly enhancedbreakdown strength and larger energy density in PVDF nanocomposite[J].Composites Science and Technology,2018,156,109-116.)

发明内容

本发明克服背景技术存在的缺点，提供一种高击穿、低介损的KTN/PI复合薄膜的制备方法。采用原位聚合法，以聚酰亚胺(PI)为聚合物基体，钽铌酸钾(KTN)为纳米填料，利用3-(2-氨基乙基氨基)丙基甲基二甲氧基硅烷偶联剂作为改性剂对KTN进行表面改性，制备出相应的PI基复合薄膜。

具体操作包括：

1)水热法合成纳米结构的钽铌酸钾(KTN)，得到KTN粉末；

2)基于简单溶液法对KTN进行改性处理，选择N,N’-二甲基甲酰胺(DMF)作为溶剂，取适量的KTN粉末溶解在DMF溶液中得到混合物1；