[发明专利]一种过渡金属碳酸盐纳米材料在电催化还原硝酸盐反应中的应用

权利要求书

1.一种过渡金属碳酸盐纳米材料在电催化还原污水中硝酸盐反应中的应用，其特征在于，将过渡金属碳酸盐纳米材料与乙炔黑、聚偏氟乙烯的N-甲基吡咯烷酮溶液按比例混合得到催化剂浆液，将其经涂抹负载在亲水碳布上，得到电催化还原硝酸盐电极；将所述电催化还原硝酸盐电极作为工作电极，铂电极和饱和甘汞电极分别作为对电极和参比电极构成三电极体系；将所述三电极体系置于含有硝酸盐和硫酸钠的污水中，进行电催化还原硝酸盐；

其中，所述过渡金属碳酸盐纳米材料是由钴盐和铜盐与无机碳酸盐的碱溶液经水热法制得，所述过渡金属碳酸盐纳米材料的分子式简写为Co@Cu₂(OH)₂CO₃。

2.根据权利要求1所述的一种过渡金属碳酸盐纳米材料在电催化还原污水中硝酸盐反应中的应用，其特征在于，所述Co@Cu₂(OH)₂CO₃中，铜与钴的物质的量之比为33％～500％。

3.根据权利要求1所述的一种过渡金属碳酸盐纳米材料在电催化还原污水中硝酸盐反应中的应用，其特征在于，所述聚偏氟乙烯的N-甲基吡咯烷酮溶液的浓度为10g/L；

所述Co@Cu₂(OH)₂CO₃与乙炔黑、聚偏氟乙烯的质量比为8∶1∶1。

4.根据权利要求1所述的一种过渡金属碳酸盐纳米材料在电催化还原污水中硝酸盐反应中的应用，其特征在于，所述亲水碳布负载催化剂的有效面积为1cm²。

5.根据权利要求1所述的一种过渡金属碳酸盐纳米材料在电催化还原污水中硝酸盐反应中的应用，其特征在于，所述三电极体系的工作条件为：初始硝酸盐的浓度以氮计为50～200mg/L，初始pH为3～11，工作反应电压为-1.0～-1.4V，氯离子的浓度为0～2500mg/L。

6.根据权利要求1或2或3所述的一种过渡金属碳酸盐纳米材料在电催化还原污水中硝酸盐反应中的应用，其特征在于，所述Co@Cu₂(OH)₂CO₃的制备方法为：

S1、将铜盐和钴盐溶于水中，得到混合溶液A；

S2、将氢氧化物和无机碳酸盐溶于水中，得到混合溶液B；

S3、将步骤S2得到的混合溶液B在不断搅拌下缓慢滴加到步骤S1得到的混合溶液A中，并转移至高压反应釜中，密封并放置于箱式电阻炉中，在60～180℃温度下反应10～48h，冷却至室温，经离心洗涤干燥，得到Co@Cu₂(OH)₂CO₃。

7.根据权利要求6所述的一种过渡金属碳酸盐纳米材料在电催化还原污水中硝酸盐反应中的应用，其特征在于，所述钴盐为氯化钴、氢氧化钴、碳酸钴、醋酸钴、硫酸钴中的一种或多种；所述铜盐为氯化铜、氢氧化铜、碳酸铜、醋酸铜、硫酸铜中的一种或多种。

8.根据权利要求6所述的一种过渡金属碳酸盐纳米材料在电催化还原污水中硝酸盐反应中的应用，其特征在于，所述氢氧化物为氢氧化钠、氢氧化钾、氢氧化钴、氢氧化铜中的一种或多种；所述无机碳酸盐为碳酸铵、碳酸氢铵、碳酸钴、碳酸铜中的一种或多种。

9.根据权利要求6所述的一种过渡金属碳酸盐纳米材料在电催化还原污水中硝酸盐反应中的应用，其特征在于，所述氢氧化物和无机碳酸盐的用量是根据OH^-与CO₃^2-的物质的量比例确定的，即OH^-与CO₃^2-物质的量之比为1∶2。