[发明专利]一种超高导热石墨烯膜的制备方法

说明书

本发明公开了一种超高导热石墨烯膜的制备方法，首先将氧化石墨烯组装成膜，然后将其热还原移除非碳原子，与此同时，在热还原的过程中，同步使用化学气相沉积技术对氧化石墨烯膜进行改性，一方面利用气相沉积的碳原子修补石墨面网的缺陷，另一方面增强石墨烯膜的密度。即从体积密度和石墨晶体的完善性着手，进而获得超高导热石墨烯膜。本方法所得的石墨烯膜，体积密度为1.8～2.2g/cm³，热扩散系数则可达914.3～1071.5mm²/s。相应地，石墨烯平面方向上热导率可达1168.5～1637.7W/mK。本发明所得的石墨烯薄膜的孔隙较少，致密性高，因此具有较高的热导率。可用于电子设备的横向均温等领域。

技术领域

本发明属于石墨烯膜制备技术领域，具体涉及一种超高导热石墨烯膜的制备方法。

背景技术

集成电路的快速发展使得电子器件的散热成为一个共性问题。以智能手机为例，5G时代的智能手机峰值功耗可达10W以上。在中央处理器(CPU)、基带芯片等高功率部位极易形成热量堆积。如不能通过有效手段将这些部位的热量移除，则将产生局部热点，进而影响器件的性能和寿命。石墨的平面导热能力极高，这种特性非常有利于局部热量的横向均温，因此在智能手机等电子产品中广泛采用人工石墨薄膜作为散热材料。其技术原理即是石墨膜通过热传导的方式将局部热量扩散到整个大平面，降低热流密度，消除局部热点。在此过程中石墨膜的扩热能力与人工石墨膜热导率直接相关。

石墨烯是具有六角蜂窝结构的石墨晶体，其理论热导率可达3000W/mK以上。一旦将石墨烯组装成具有一定厚度的石墨烯膜，则可作为新一代散热材料。石墨烯的主流制备方法包括气相沉积和氧化石墨烯等技术路线，其中氧化石墨烯技术原料廉价易得，工艺成熟是最易实现工业化的技术路线。经由氧化石墨烯技术路线制备石墨烯膜，多数要经过还原技术移除氧化石墨烯中的非碳原子。其中高温热还原不仅能移除氧化石墨烯中的氧原子，还能修复六角碳原子面网，是制备石墨烯膜的重要技术路线。这些非碳原子的脱除必然在石墨烯膜中留下缺陷，尤其是高温热还原技术，逸出气体在高温的作用下极易在薄膜内形成孔隙。氧化石墨烯中的氧含量一般在40％左右，因此在实际生产过程中，通过高温热还原形成的石墨烯薄膜体积密度一般较低(低于0.5g/cm³)。

固体材料的热导率与体积密度直接相关。如果体积密度过低，则意味着在固体内部含有孔隙。这些孔隙是热的不良导体。因此提高石墨烯膜的致密化程度对于获得高导热石墨烯膜具有积极作用。固体材料导热系数的国家标准GB/T22588-2008定量描述了热导率与体积密度之间的关系：

λ＝α×ρ×Cp

其中λ是固体材料的热导率，ρ是固体材料的体积密度，α是固体材料的热扩散系数，Cp是固体材料的比热容。在上述公式中，炭石墨材料的比热容几乎是一个定值(0.71J/gK)。由此可见，要获得超高导热石墨烯散热膜，必须同时提高石墨烯的密度ρ和热扩散系数α。

发明内容

本发明针对现有技术存在的技术问题，根据氧化石墨烯在热处理过程中的化学、物理变化，提出了一种同时提高石墨烯膜密度和热扩散系数的方法，以氧化石墨烯浆料为原料，将氧化石墨烯组装成膜，然后将其热还原移除非碳原子，与此同时，在热还原的过程中，同步使用化学气相沉积技术对氧化石墨烯膜进行改性，一方面利用气相沉积的碳原子修补石墨面网的缺陷，另一方面增强石墨烯膜的密度，即从体积密度和石墨晶体的完善性着手，进而获得超高导热石墨烯膜。

为了实现上述技术目的，本发明具体采用以下技术方案：

一种超高导热石墨烯膜的制备方法，包括以下步骤：

1)以氧化石墨烯浆料为前驱体制备氧化石墨烯薄膜；

2)在真空或者惰性气氛中对氧化石墨烯薄膜热还原，脱除非碳原子；

3)对还原氧化石墨烯膜进行化学气相沉积处理，通入有机碳源气体高温裂解，将气态的碳原子沉积到氧化石墨烯膜的表面；