[发明专利]一种Fe改性-Silicalite-1负载GaN催化剂及其催化应用

说明书

本发明公开了一种Fe改性‑Silicalite‑1负载GaN催化剂及其催化应用，该催化剂以GaN为活性组分，以Si/Fe物质的量比为500～5000的Fe改性‑Silicalite‑1分子筛为载体，采用浸渍法，将Fe改性‑Silicalite‑1分子筛粉末浸渍于含有N源和Ga源的溶液中，超声分散均匀后干燥，再于惰性气氛中焙烧，压片、造粒、筛分获得。本发明催化剂的特点在于Silicalite‑1分子筛骨架或孔道内的Fe和活性组分GaN具有一定的相互作用，使催化剂在COsubgt;2/subgt;氧化丙烷脱氢反应中具有优异的性能，高温条件下，丙烷的转化率高达59.1％，丙烯产率达37.8％；且催化剂制备过程简单、原料来源广泛、环境友好、成本低廉，具有一定的工业应用前景。

技术领域

本发明属于催化剂制备技术和催化剂反应工程技术领域，具体涉及一种Fe改性-Silicalite-1负载GaN催化剂的合成及其催化应用。

背景技术

丙烯是仅次于乙烯的一种重要石油化工基本原料，主要用于生产聚丙烯、苯酚、丙酮、丁醇、辛醇、丙烯腈、环氧丙烷、丙烯酸以及异丙醇等。在现阶段，受下游衍生物需求快速增长的驱动，全球丙烯消费量大幅提高，而丙烯产量却相对滞后，丙烯市场供应存在很大缺口。目前丙烯主要通过石脑油裂解制乙烯联产丙烯、催化裂化所产液化气经分离制丙烯等传统工艺获得。随石油资源匮乏，传统丙烯生产技术已无法满足日益增长的丙烯需求，寻求新的丙烯生产技术已成为石油化工行业亟需突破的难题。近几年，全球页岩气和我国天然气的迅速开发导致天然气产量猛增。丙烷脱氢制丙烯逐渐成为一种有效的工艺手段，其不但可以将廉价易得的丙烷脱氢制得市场紧缺且高附加值的丙烯，同时解决了丙烯需求缺口大和丙烷综合利用率低两大重要问题。

目前，丙烷脱氢制丙烯主要包括直接脱氢和氧化脱氢。其中，丙烷直接脱氢热力学为吸热、分子量增多的反应，通常在高温、减少烷烃分压情况下进行，所用催化剂多为贵金属(Pt系催化剂，成本过高)，重金属(Cr系催化剂，非环境友好型)等，且催化剂存在选择性低、易失活等缺点。丙烷氧化脱氢是在直接催化脱氢的基础上，引入氧化剂(主要包括O₂和CO₂)。当氧化剂为O₂时，可与催化剂上的积炭反应，减少积炭生成。但O₂的氧化能力过强，常常使反应物发生深度氧化，导致产物烯烃选择性过低，不能达到工业生产的要求。因此，可使用较温和的氧化剂(如CO₂)取代O₂，在多种催化剂上将丙烷转化为丙烯。CO₂的引入可以有效抑制脱氢过程中丙烯的深度氧化，使丙烯选择性得到提高，并且在“碳达峰和碳中和”背景下，对CO₂的资源利用及降低温室效应具有重要意义，是一条“绿色化学”途径，具有可观的应用前景。