[发明专利]一种Fe改性-Silicalite-1负载GaN催化剂及其催化应用

权利要求书

1.Fe改性-Silicalite-1负载GaN催化剂在催化CO₂氧化丙烷脱氢制丙烯反应中的应用，其特征在于：该催化剂以GaN为活性组分，以Si/Fe物质的量比为500～5000的Fe改性-Silicalite-1分子筛为载体，以催化剂的质量为100%计算，GaN的负载量为1%～20%；所述催化剂由以下方法制备得到：

将Ga源和N源按照质量比为1:1～4加入溶剂中，形成透明溶液，然后将Fe改性-Silicalite-1分子筛浸渍于该溶液中，超声分散30～90 min，之后将混合物于50～90 ℃干燥4～8 h，再将其置于惰性气氛中700～900 ℃焙烧1～4 h，压片、造粒、筛分，得到Fe改性-Silicalite-1负载GaN催化剂；

所述Fe改性-Silicalite-1分子筛由以下方法制备得到：

将Si/Fe物质的量比为500～5000的Si源和Fe源混合于含有模板剂的水溶液中，连续搅拌5～12 h制成均匀凝胶，凝胶中Si、Fe、模板剂、H₂O的物质的量比为1:0.0002～0.002:0.2～0.6:20～48；然后将该凝胶转移至内衬为聚四氟乙烯的高压水热釜中，150～200 ℃连续水热反应2～7天，冷却至室温后，离心、洗涤直至中性，在70～130 ℃干燥8～12 h，所得固体粉末在500～700 ℃空气中焙烧6～12 h，得到Fe改性-Silicalite-1分子筛。

2.根据权利要求1所述的Fe改性-Silicalite-1负载GaN催化剂在催化CO₂氧化丙烷脱氢制丙烯反应中的应用，其特征在于：所述催化剂是以GaN为活性组分，以Si/Fe物质的量比为2000～3000的Fe改性-Silicalite-1分子筛为载体，且以催化剂的质量为100%计算，GaN的负载量为5%～10%。

3.根据权利要求2所述的Fe改性-Silicalite-1负载GaN催化剂在催化CO₂氧化丙烷脱氢制丙烯反应中的应用，其特征在于该催化剂由以下方法制备得到：将Ga源和N源按照质量比为1:2～3加入溶剂中，形成透明溶液，然后将Fe改性Silicalite-1分子筛浸渍于该溶液中，超声分散40～70 min，之后将混合物于60～80 ℃干燥5～7 h，再将其置于惰性气氛中750～800 ℃焙烧2～3 h，压片、造粒、筛分，得到Fe改性-Silicalite-1负载GaN催化剂。

4.根据权利要求1或3所述的Fe改性-Silicalite-1负载GaN催化剂在催化CO₂氧化丙烷脱氢制丙烯反应中的应用，其特征在于：所述的Ga源为三氯化镓、硫酸镓、硝酸镓、醋酸镓中任意一种；所述的N源为尿素、三聚氰胺、硫酸铵、醋酸铵、氯化铵中任意一种；所述的溶剂为甲醇、乙醇、水中任意一种；所述的惰性气氛为氮气、氩气、氦气中任意一种。

5.根据权利要求1所述的Fe改性-Silicalite-1负载GaN催化剂在催化CO₂氧化丙烷脱氢制丙烯反应中的应用，其特征在于：所述的Fe源为九水合硝酸铁、六水合氯化铁、九水合硫酸铁中任意一种；所述的Si源为硅酸四乙酯、硅溶胶JN40、白炭黑中任意一种；所述的模板剂为四丙基氢氧化铵、四丙基溴化铵中任意一种。

6.根据权利要求1所述的Fe改性-Silicalite-1负载GaN催化剂在催化CO₂氧化丙烷脱氢制丙烯反应中的应用，其特征在于：将Fe改性-Silicalite-1负载GaN催化剂经石英砂稀释后装入固定床反应器中，在氮气气氛下升温至550～650 ℃，恒温1～2 h；通入反应气，其中丙烷和CO₂的物质的量比为1:1～4，N₂为平衡气，保持总气数不变，丙烷的反应空速为0.5～2h^-1。