[发明专利]一种含有单原子活性位点的铁氮碳复合材料、及其制备和应用方法

说明书

本发明提供了一种含有单原子活性位点的铁氮碳复合材料，包括含有类石墨相氮化碳的载体、以及与所述载体结合的铁单原子，从而提高对过一硫酸盐的催化活性，且避免金属离子的大量溶出。其制备方法包括步骤：S1，将含氮的碳源溶解于乙醇溶液中，得溶液A；其中，所述含氮的碳源包括：三聚氰胺、二氰二胺、以及尿素中的一种或多种；S2，将含铁的金属前驱体分散于所述溶液A中，然后进行蒸干处理，得混合物质B；其中，所述含铁的金属前驱体包括氯化血红素和酞菁铁中的一种或两种；S3，对所述混合物质B依次进行研磨混合处理、热解处理、以及冷却处理，对所述冷却处理后得到的物质依次进行酸洗处理、水洗处理、以及干燥处理，得所述铁氮碳复合材料。

技术领域

本发明涉及高级氧化技术领域，尤其涉及一种含有单原子活性位点的铁氮碳复合材料、及其制备和应用方法。

背景技术

针对水体中出现的新兴微量有机污染物，如抗生素类、内分泌干扰物、药品和个人护理用品等，常用的生物处理技术并不能很好的完成对它们的处理，因此需要开发预处理和后续处理技术，配合生物处理技术才能达到良好的处理效果。

过一硫酸盐常温下为稳定固体，便于运输储存，是一种绿色氧化剂，已被国家正式列入饮用水消毒剂产品目录，可以通过热活化、碱活化、过渡金属活化、微波活化等多种方式对其进行活化高效降解有机物；而过渡金属铁因其价格低廉、生物毒性小、活化过一硫酸盐活性高而被高度重视。目前常直接采用Fe²⁺活化过一硫酸盐，虽然对过一硫酸盐有一定的活化作用，但是直接采用Fe²⁺，不仅造成Fe²⁺利用率低，活化效果不理想，使得对污水的处理效率不高，且大量Fe²⁺的使用会增加水处理后端渣量。

鉴于此，有必要提供一种含有单原子活性位点的铁氮碳复合材料、及其制备和应用方法，以解决或至少缓解上述Fe²⁺对过一硫酸盐的活化效果差、以及增加水处理后端渣量的技术缺陷。

发明内容

本发明的主要目的是提供一种含有单原子活性位点的铁氮碳复合材料、及其制备和应用方法，旨在解决现有技术中对过一硫酸盐的活化效果差、以及增加水处理后端渣量的技术问题。

为实现上述目的，本发明提供一种含有单原子活性位点的铁氮碳复合材料，包括含有类石墨相氮化碳的载体、以及与所述载体结合的铁单原子。

进一步地，所述铁单原子与所述载体中的氮原子配位形成Fe-N键；

所述铁单原子在所述铁氮碳复合材料中的负载量为0.1-5wt％。

本发明还提供一种如上述任意一项所述的铁氮碳复合材料的制备方法，包括步骤：

S1，将含氮的碳源溶解于乙醇溶液中，得溶液A；其中，所述含氮的碳源包括：三聚氰胺、二氰二胺、以及尿素中的一种或多种；

S2，将含铁的金属前驱体分散于所述溶液A中，然后进行蒸干处理，得混合物质B；其中，所述含铁的金属前驱体包括氯化血红素和酞菁铁中的一种或两种；

S3，对所述混合物质B依次进行研磨混合处理、热解处理、以及冷却处理；然后对所述冷却处理后得到的物质依次进行酸洗处理、水洗处理、以及干燥处理，得所述铁氮碳复合材料。

进一步地，所述含氮的碳源为二氰二胺，所述含铁的金属前驱体为氯化血红素。

进一步地，在所述S1中，所述乙醇溶液的体积浓度为10％-100％；所述含氮的碳源与所述乙醇溶液的质量体积比为1：50-200g/ml；

所述S2中所述含铁的金属前驱体与所述S1中所述含氮的碳源之间的质量比为1：10-100。

进一步地，在所述S1中，所述将含氮的碳源溶解于乙醇溶液中包括：将所述含氮的碳源加入所述乙醇溶液后，在40-70℃的温度下，以超声或搅拌的方式处理0.5-2h；