[发明专利]一种石墨相氮化碳复合材料及制备方法和应用

权利要求书

1.一种石墨相氮化碳复合材料在CO和/或CO₂加氢中的应用，其特征在于所述氮化碳复合材料为片状结构，由七嗪环构成，材料表面围有羟基与氨基官能团，形成官能团-氮化碳；材料担载有纳米金属颗粒，纳米金属颗粒聚合在官能团-氮化碳表面，呈无定型态包覆片状；金属颗粒占氮化碳质量含量的1-20%，金属为Fe、Co、Ni、Ru的至少一种，金属La、Mn、K、Ce、Na为选择性添加；

所述材料的制备方法包括如下步骤：

（1）取三聚氰胺焙烧，冷却至室温，研磨，得粉末A；

（2）取粉末A于双氧水溶液中搅拌，搅拌完成后抽滤干燥，得粉末B；

（3）取粉末B于氨水中搅拌，搅拌完成后装入反应釜中加热，设定时间后取出抽滤干燥，得粉末C；

（4）配置金属盐溶液，按质量份数称取粉末B：粉末C=1：0.5-5，机械混合得粉末D，将金属盐溶液加入到粉末D中，搅拌、干燥、焙烧、研磨，得目标材料；

制备步骤（4）中，粉末B：粉末C的比例小于等于1时，所述材料应用于CO加氢，气氛条件为H₂/CO=1~3；粉末B：粉末C的比例大于1小于2时，所述材料应用于CO和CO₂混合气氛加氢，气氛条件为CO/ CO₂=0.5-50，H₂/（CO+ CO₂）=1~3；粉末B：粉末C的比例大于2小于5时，所述材料应用于CO₂加氢，气氛条件为H₂/CO₂ =1~3。

2.根据权利要求1所述的一种应用，其特征在于制备方法步骤（1）中的焙烧温度为300℃~600℃，升温速率为2~10℃/min，时间为2~6 h。

3.根据权利要求1所述的一种应用，其特征在于制备方法步骤（2）中双氧水的浓度为1~5 mol/L；步骤（3）中氨水的质量分数为1%~20%，搅拌时间为2~4 h，加热温度为120~180℃，反应时间为2~4 h。

4.根据权利要求1所述的一种应用，其特征在于：采用固定床反应器，操作条件为： 280~380℃、1~3 MPa， 1000~3000 h^–1。