[发明专利]一种用于甲烷干重整的金属氧化物-氮化硼复合催化剂、其制备方法和应用

权利要求书

1.一种用于甲烷干重整的金属氧化物-氮化硼复合催化剂，其特征在于：以BN为载体，直接在BN上原位生长固溶体后还原，制备具有金属-载体强相互作用力的复合催化剂；

或者，以BN为基本载体，在BN上分散富含活性氧的金属氧化物，然后再浸渍并还原活性金属，在BN上形成岛状结构，构筑BN/金属氧化物的复合结构作为载体，利用BN上的金属氧化物锚定分散活性金属组分，从而制备具有金属-载体强相互作用力的复合催化剂。

2.一种权利要求1所述用于甲烷干重整的金属氧化物-氮化硼复合催化剂的制备方法，其特征在于，具有以下的工艺步骤：

A.催化剂的制备：

称取镍前驱体、金属氧化物前驱体和六方氮化硼并超声分散在溶剂中，其中镍元素和铝元素的摩尔比为(0.25～0.5)：1，充分搅拌1～2h，再往混合溶液中逐滴滴加浓度为0.1～10mol/L的沉淀剂水溶液，直至混合溶液的pH至8～10，溶液逐渐变成青蓝色，继续剧烈搅拌1～4h，形成悬浊液，使悬浊液中的固体物质中镍的负载量为5～10wt％；然后旋转蒸发除掉悬浊液的溶剂后，置于60～90℃烘箱中干燥6～8h，固体充分研磨后在马弗炉中，在空气气氛下，煅烧3～4h，升温速率为5～10℃/min，煅烧温度为800～900℃；

B.催化剂的还原：

利用氢气程序升温还原(TPR)，以不低于30mL/min的通气速度，通入10vol％H₂/N₂混合气，在700～800℃温度下进行还原反应0.5～1h，从而得到金属氧化物-氮化硼复合催化剂。

3.根据权利要求2所述用于甲烷干重整的金属氧化物-氮化硼复合催化剂的制备方法，其特征在于：在所述步骤a中，所述氮化硼为六方氮化硼(h-BN)，其形貌是纳米片、纳米管、纳米棒、纳米球中的至少一种。

4.根据权利要求2所述用于甲烷干重整的金属氧化物-氮化硼复合催化剂的制备方法，其特征在于：在所述步骤a中，所述镍前驱体为硝酸镍、氯化镍、乙酸镍、乙酰丙酮镍中的至少一种。

5.根据权利要求2所述用于甲烷干重整的金属氧化物-氮化硼复合催化剂的制备方法，其特征在于：在所述步骤a中，所述金属氧化物驱体为硝酸铝、硝酸铈、硝酸锆、硝酸镧中的至少一种。

6.根据权利要求2所述用于甲烷干重整的金属氧化物-氮化硼复合催化剂的制备方法，其特征在于：在所述步骤a中，所述的沉淀剂为碳酸铵、氨水、氢氧化钠、碳酸钠中的至少一种。

7.根据权利要求2所述用于甲烷干重整的金属氧化物-氮化硼复合催化剂的制备方法，其特征在于：在所述步骤a中，所述的溶剂为甲醇、乙醇、丙醇之中的有机溶剂中的至少一种。

8.根据权利要求2所述用于甲烷干重整的金属氧化物-氮化硼复合催化剂的制备方法，其特征在于：在所述步骤a中，所述沉淀剂水溶液的浓度为0.1-10mol/L。

9.一种权利要求1所述用于甲烷干重整的金属氧化物-氮化硼复合催化剂的应用，其特征在于，应用于甲烷干重整工艺过程。