[发明专利]一种复合石墨负极材料及其制备方法和用途

说明书

本发明涉及一种复合石墨负极材料及其制备方法和用途。所述方法包括以下步骤：(1)将人造石墨原料、天然石墨与中温沥青混合，得到混合物；(2)将步骤(1)得到的混合物进行造粒、石墨化，得到天然石墨和人造石墨的复合物；(3)将步骤(2)得到的复合物与高温沥青混合，进行碳化，得到所述复合石墨负极材料。所述方法通过各步骤的相互配合，减少复合石墨负极材料的生产工序，克服现有技术中分开生产天然石墨和人造石墨再混合存在的缺陷，同时提升所述复合石墨负极材料的倍率性能、循环性能和快充性能。

技术领域

本发明涉及石墨材料技术领域，具体涉及一种复合石墨负极材料及其制备方法和用途。

背景技术

石墨材料因具有稳定性高、导电性好、来源广等优点，被认为是目前较为理想的锂电池负极材料。但天然石墨负极比容量及倍率性能不能满足高性能负极材料的需要，为解决这一问题，研究者们对其进行了一系列的研究。

其中，CN105070916A公开一种高压实碳包覆天然石墨材料的制备方法，以层间距介于0.3470～0.3700的膨胀天然石墨为原料，经有机溶剂溶解、抽滤后，再于高压下恒压，再于50～70℃添加适量的过硫酸钾和亚硫酸氢钠的混合液，制得在石墨端面形成高分子膜的材料；最后于900～1900℃进行碳化处理，得到高压实碳包覆天然石墨材料。但是所述方法仅对天然石墨的端面进行包覆，对其倍率性能和快充性能的提升有限。

随着研究的不断深入，人们对于天然石墨和人造石墨的缺陷认识也进一步加深，将两者结合使用作为锂离子电池的负极材料。其中，CN106654235A公开一种复合石墨材料、其制备方法及其用途，所述方法包括：(1)将活化的天然石墨、人造石墨前驱体和沥青混合均匀，于惰性气氛下融合造粒；(2)将融合造粒产物与石墨化催化剂混合均匀，进行高温石墨化，得到复合石墨材料。采用所述复合石墨材料制备的电极片具有压实密度高、电极片吸液速率快且对电解液兼容性好的优点，但是由于石墨化催化剂的加入，增加了生产成本，同时引入杂质，不利于复合石墨材料品质的提升。

CN1808745A公开一种用于锂离子二次电池的负极活性物质、该活性物质的负极、及包括该负极的锂离子二次电池。其中所述负极活性物质包括由鳞片状天然石墨、球状天然石墨和鳞片状人造石墨组成的混合石墨，其中鳞片状天然石墨占混合石墨总重量的35-70重量％、球状天然石墨占混合石墨总重量的5-45重量％，鳞片状人造石墨占混合石墨总重量的5-30重量％。使用该负极活性物质的负电极的密度达到1.55-1.60g/cm³，使用该负极活性物质的锂离子电池具有较高的可逆容量和较好的循环寿命。但是所述负极活性物质是由天然石墨和人造石墨的掺混方案是单独生产天然石墨和人造石墨，再进行比例混合得到的，但是分开生产天然石墨和人造石墨再混合，增加了石墨负极活性物质的生产工序，后期将天然石墨和人造石墨物理混合也存在混合不够均匀的问题。此外，由于天然石墨和人造石墨的性质差异，后期混合不能保证产品的性能稳定性。

基于现有技术的研究，如何提升天然石墨和人造石墨的复合均匀性，同时减少石墨负极材料的生产工序，提高所述石墨负极材料的品质、稳定性、倍率性能和快充性能，成为目前急需解决的技术问题。

发明内容

鉴于现有技术中存在的问题，本发明提供了一种复合石墨负极材料及其制备方法和用途。所述制备方法，通过将天然石墨和人造石墨原料先混合，再进行后续造粒及石墨化等工序，使得天然石墨和人造石墨的复合更加彻底，有效减少了生产工序，有效提升石墨负极性能和稳定性，再通过碳包覆，提升材料的倍率性能和快充性能。

为达此目的，本发明采用以下技术方案：

第一方面，本发明提供了一种复合石墨负极材料的制备方法，所述方法包括以下步骤：

(1)将人造石墨原料、天然石墨与中温沥青混合，得到混合物；

(2)将步骤(1)得到的混合物进行造粒、石墨化，得到天然石墨和人造石墨的复合物；