[发明专利]一种新型石墨烯热界面材料及其制备方法

说明书

本发明公开了一种新型石墨烯热界面材料的制备方法，其包括如下步骤：(1)氧化石墨烯浆料制备：将GO和PVA溶液混合形成悬浮液；(2)氧化石墨烯支架制备：将GO/PVA浆料倒入模具中，冰冻、干燥；(3)自愈性基质合成：将端羟基聚丁二烯除去水分，冷却后将IPDI和DBTDL溶解于DMAc中、搅拌，合成预聚物后，将4,4′‑二硫代二苯胺溶解在DMAc溶液中；把甲醇添加到溶液中，使反应完成；将粗聚合物溶解在CH₂Cl₂中，沉淀，获得自愈性基质；(4)自愈性石墨烯复合材料制备：将氧化石墨烯还原得到石墨烯支架；将Cu粒子加入到自愈性基质中，渗透到石墨烯支架中、热固化。本发明还公开了该方法制备的新型石墨烯热界面材料，其具有高导热性能、力学性能和自愈性能，可满足智能化热管理需求。

技术领域

本发明涉及聚合物-无机纳米复合材料技术领域，特别是涉及用于热管理中的一种具有自愈性的新型石墨烯热界面材料及其制备方法。

背景技术

热管理系统是保证设备安全可靠运行的重要组成部分之一。随着微电子、太阳能、发光二极管(LED)等领域的快速发展，器件的小型化和超高集成度使其对热管理系统提出了更高的要求。到目前为止，关于热界面材料的各种研究工作已经得到了深入的研究。例如，Han、Bai等人通过在环氧树脂基体中构建仿珍珠层3D网络结构，利用独特的双向冷冻技术，制备了高导热BNNS/环氧复合材料。制备的复合材料在15％BNNS体积负载下表现出高热导率(6.07W·m^-1·K^-1)、优异的电阻率和热稳定性。

现有技术中，中国发明申请号CN201110104399.4公开了一种低温烧结纳米银浆及其制备方法，他们将乙醇溶液水域加热、加入组分混合、摄氏零度超声分散、机械搅动和真空烘干。本发明银浆的烧结温度显著降低，不必高达玻璃料的软化温度，且烧结后材料的含银量至少为98％，具有高热导率和高可靠性，其热导率比合金焊料高3-4倍，有效地解决了封装的散热问题。主要适合应用于电子封装领域中作为功率型芯片互连的新型热界面材料。

现有技术中，中国发明申请号CN201610707366.1提出了一种高分子基体/三维石墨烯热界面复合材料及其制备方法。该方法是将改性的三维石墨烯与高分子基体混合，在5～20MPa下压入不锈钢模具中，在70～100℃真空下固化15～30min，得到高分子基体/三维石墨烯热界面复合材料。所述热界面材料是由三维石墨烯和高分子基体组成，其中，所述高分子基体为硅树脂、环氧树脂或硅橡胶中的一种。本发明以多孔结构的改性三维石墨烯为填料，添加少量就能显著提高高分子基体的导热性能，当添加仅10％wt时，导热性能比未添加时提高了10倍。

现有技术中，中国发明申请号CN201410756830.7公开了一种具有高导热性能的泡沫石墨烯热界面材料的制备方法，包括利用水热合成法制备出具有碳纳米管增强石墨烯三维多孔结构的水凝胶，并通过冷冻干燥法获得泡沫石墨烯，缠绕在石墨烯三维多孔结构中的碳纳米管起到增强石墨烯层间作用力的作用，提高了石墨烯三维多孔结构的稳定性，使得泡沫石墨烯具有良好的柔韧性。同时石墨烯的三维结构可以将石墨烯二维平面上的高导热性能拓展到三维空间中，赋予了泡沫石墨烯优良的宏观导热性能。

现有技术中，中国发明专利CN201711171356.1公开了一种基于石墨烯热界面层的散热结构，包括：多层石墨烯层，每层石墨烯层具有厚度以及相同的长度和宽度；多层粘合层，每层粘合层具有厚度以及与所述石墨烯层相同的长度和宽度，并且与所述石墨烯层交替形成层叠结构，其中从所述层叠结构的一端开始以宽度方向为轴沿长度方向螺旋卷曲所述层叠结构，形成柱形螺旋卷，所述螺旋卷的顶面和底面是由多层石墨烯层和多层粘合层的相对的两个厚度面螺旋卷曲形成的平面。有效的利用石墨烯高面内热导率，实现高效散热封装。

石墨烯作为一种新型的二维碳纳米材料，具有高的热导率、高的比表面积和杨氏模量等优异性质。尽管上述报道已取得了较好的结果，但其制备通常繁琐的加工工艺，极大地阻碍了其大规模应用，并且其各自公开的热界面材料均无法修复内部损伤，热界面材料不耐用。

发明内容