[发明专利]一种沥青基多层石墨片/红磷复合纳米材料及其制备方法

权利要求书

1.一种沥青基多层石墨片/红磷复合纳米材料，其特征在于：以沥青基多层石墨片为碳质基底，红磷蒸汽嵌入石墨片间或沉积在石墨片表面，经冷却缩聚形成的碳/磷复合纳米材料，沥青基多层石墨片与红磷的质量比为1：3—1：5。

2.如权利要求1所述的一种沥青基多层石墨片/红磷复合纳米材料的制备方法，其特征在于：包括以下步骤：

（1）石墨化中间相沥青的制备：将筛分好的中间相沥青置于旋转式工业化炉中进行预炭化以除去焦油和挥发份，随后置于石墨化炉中进行高温处理得到石墨化中间相沥青；

（2）沥青基氧化石墨片的制备；

（3）将第（2）步制备的沥青基氧化石墨片进行热还原，选择性移除含氧官能团，精确调控表面化学特性和碳层间距；

（4）将第（3）步制备的沥青基多层石墨片与红磷研磨均匀后置于石英管中抽真空密封；加热石英管使红磷升华并充斥在石墨片层间和孔隙内，经缓慢冷却后，红磷纳米颗粒原地沉积得到碳/磷复合材料；

（5）在手套箱中取出复合材料并浸泡在CS₂溶剂中，用乙醇和去离子水洗涤，干燥后得到沥青基多层石墨片/红磷复合纳米材料。

3.根据权利要求2所述的一种沥青基多层石墨片/红磷复合纳米材料的制备方法，其特征在于：步骤（1）石墨化中间相沥青的制备选用粒度小于150um的中间相沥青，旋转式工业化炉中预炭化的温度和时长分别为800℃和6h，石墨化炉中进行高温处理的温度和时长分别为2400-2800℃和3h。

4.根据权利要求2所述的一种沥青基多层石墨片/红磷复合纳米材料的制备方法，其特征在于：步骤（2）中沥青基氧化石墨片的制备过程为，在冰水浴下，将第（1）步制备的石墨化中间相沥青1.5g分散到适量浓硫酸中，搅拌下分别缓慢加入NaNO₃和KMnO₄；中温阶段继续搅拌30分钟；逐滴加入适量去离子水，控制温度在90℃左右；加入少量H₂O₂，待颜色变成金黄色，停止搅拌待冷却；最后用稀盐酸溶液和去离子水反复洗涤至中性后得到沥青基氧化石墨片。

5.根据权利要求4所述的一种沥青基多层石墨片/红磷复合纳米材料的制备方法，其特征在于：步骤（2）中浓硫酸的体积为65mL，NaNO₃和KMnO₄的质量分别为1.5g和9g，并继续搅拌90分钟；中温阶段控制在30-35℃；去离子水的体积为130ml；H₂O₂的浓度和体积分别为30%和3ml；稀盐酸溶液的质量浓度为5%。

6.根据权利要求1所述的一种沥青基多层石墨片/红磷复合纳米材料的制备方法，其特征在于：步骤（3）中沥青基氧化石墨片置于氩气气氛管式炉中进行热还原，热还原温度为800℃，还原时长为1-5h。

7.根据权利要求4所述的一种沥青基多层石墨片/红磷复合纳米材料的制备方法，其特征在于：步骤（4）中的红磷在使用前先进行水洗来移除表面磷氧化物；沥青基多层石墨片与红磷的质量比为1：3—1：5；红磷升华及冷却缩聚过程的温度控制程序包括：将真空密封的石英管置于管式炉中由室温升至500℃并保温3h，然后缓慢降温至260℃并保温24h，最后冷却至室温。

8.根据权利要求7所述的一种沥青基多层石墨片/红磷复合纳米材料的制备方法，其特征在于：石英管的真空度保持在0.1Pa以下，在抽真空密封的过程中抽气速度尽可能缓慢，防止材料抽到石英管上部或真空泵中。

9.根据权利要求7所述的一种沥青基多层石墨片/红磷复合纳米材料的制备方法，其特征在于：管式炉由室温到500℃的升温速率为5℃/min，由500℃到260℃的降温速率为1℃/min。