[发明专利]连接钎料及其制备方法、碳化硅包壳连接方法

说明书

本发明公开了一种连接钎料及其制备方法、碳化硅包壳连接方法，连接钎料包括原料如下：前驱体、玻璃粉体以及有机溶剂；所述前驱体和玻璃粉体的质量比为90～98:2～10。本发明的连接钎料，用于碳化硅包壳连接，其中的玻璃粉体形成的玻璃添加相与碳化硅的润湿性好，连接强度高；玻璃粉体比例可调，使得玻璃添加相的热膨胀系数可调，连接后接头的应力可控；能够实现较厚的致密连接层，有利于工程装配且气密性较好。

技术领域

本发明涉及核燃料技术领域，尤其涉及一种连接钎料及其制备方法、碳化硅包壳连接方法。

背景技术

碳化硅(SiC)陶瓷具有强度高、硬度大、密度小、抗氧化、耐腐蚀等特点，此外，还具有热膨胀系数小、热导率大、高温性能好、低中子吸收截面等优异性能而被广泛用于包壳燃料元件、核反应堆容器内壁、堆内管道内衬等核应用领域。

包壳主要由包壳管和端塞连接组成，其在高温、高压、高辐照和水热腐蚀环境中服役。由于SiC是强共价键化合物，熔点高，自扩散系数小，很难实现包壳管与端塞的直接连接，因此需要一种能适应上述环境条件的连接钎料和方法。目前核用领域碳化硅连接方法主要有前驱体法、玻璃陶瓷钎焊法、MAX相钎焊法、NITE相钎焊法和机械连接。

上述方法各有优缺点。前驱体法的连接压力小、连接温度低、接头处热应力小、抗水热腐蚀和抗辐照性能好，但前驱体裂解过程中会释放出大量气体导致体积收缩形成气孔，造成连接强度和气密性等性能较差。玻璃陶瓷钎焊法能形成密封性良好且耐热、抗热震性好的接头，但玻璃陶瓷的抗辐照性能较差，且抗水热腐蚀性能较差。MAX相钎焊法的连接有较好的抗热震、抗氧化性能，但在高温下易分解且抗辐照性能较差。NITE相钎焊法的连接虽然具有良好连接强度，但是连接压力太大，不利于包壳连接。

基于前驱体连接在核用领域的优势，尤其是接头具有较好的抗水热腐蚀和抗辐照性能，现亟需对其改善以减小连接过程中体积收缩，提高前驱体连接的剪切强度。此外，连接层厚度太薄会增大包壳管与端塞的装配难度，容易出现气密性不足的问题。

发明内容

本发明要解决的技术问题在于，提供一种用于碳化硅包壳连接的连接钎料及其制备方法，使用该连接钎料进行连接的碳化硅包壳连接方法。

本发明解决其技术问题所采用的技术方案是：提供一种连接钎料，用于碳化硅包壳连接，所述连接钎料包括原料如下：前驱体、玻璃粉体以及有机溶剂；

所述前驱体和玻璃粉体的质量比为90～98:2～10。

优选地，所述前驱体为聚碳硅烷和聚硅氮烷中至少一种。

优选地，所述玻璃粉体的原料包括CA、SARe₂O₃以及SMRe₂O₃中一种或多种；

所述CA、SARe₂O₃和SMRe₂O₃中：

C为CaO；A为Al₂O₃；S为SiO₂；M为MgO；Re为Sc、Y、La、Ce、Pr、Nd、Pm、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb或Lu。

优选地，所述CA中的质量比为CaO:Al₂O₃＝45～55:55～45；

所述SARe₂O₃中的质量比为SiO₂:Al₂O₃:Re₂O₃＝30～60:15～30:25～40；