[发明专利]一种用于氨化反应的催化剂及其制备方法和应用

权利要求书

1.一种Hβ分子筛催化剂，以催化剂重量为基准，所述催化剂包括：

Hβ分子筛50%~85%；

碱金属或碱土金属以元素计0.1%~2%；

氮化硅0.1%~7%；

氧化铝5%~41%；

其中，所述Hβ分子筛的硅铝摩尔比为20~200；所述碱金属选自Li、Na、K中的至少一种，所述碱土金属选自Mg、Ca、Sr中的至少一种；

所述Hβ分子筛催化剂的制备方法，包括如下步骤：

（1）将Hβ分子筛、氧化铝、助挤剂与胶溶剂溶液以一定比例充分混捏后，成型，再经干燥和焙烧制得催化剂前躯体；

（2）采用浸渍方式对步骤（1）所得的催化剂前躯体进行碱金属或碱土金属改性；

（3）对步骤（2）所得的催化剂进行氮化硅改性，制得成品催化剂；其中，氮化硅改性采用化学气相沉积方式进行。

2.根据权利要求1所述的Hβ分子筛催化剂，以催化剂重量为基准，所述催化剂包括：

Hβ分子筛65%~80%；

碱金属或碱土金属以元素计0.3%~1.6%；

氮化硅1%~5.2%；

氧化铝10%~35%；

其中，所述Hβ分子筛的硅铝摩尔比为25~100。

3.根据权利要求1所述的Hβ分子筛催化剂，其特征在于，催化剂的比表面积为300~600m²/g，比孔容为0.25~0.5mL/g，平均孔直径为1.5~5nm。

4.根据权利要求1所述的Hβ分子筛催化剂，其特征在于，催化剂中还包括添加剂，所述添加剂选自La、Ce、Pr、Zr、B、P中的至少一种，添加剂以元素计占催化剂的重量百分比为0.01%~5%。

5.根据权利要求1所述的Hβ分子筛催化剂，其特征在于，所述助挤剂选自田菁粉，所述胶溶剂选自稀硝酸溶液或柠檬酸。

6.根据权利要求1所述的Hβ分子筛催化剂，其特征在于，步骤（1）所述干燥的条件：干燥温度为60℃~150℃，干燥时间为8h~24h；所述焙烧的条件为：焙烧温度为300℃~800℃，焙烧时间2h~24h。

7.根据权利要求1所述的Hβ分子筛催化剂，其特征在于，步骤（2）所述的碱金属选自Li、Na、K中的至少一种，所述碱土金属选自Mg、Ca、Sr中的一种。

8.根据权利要求1所述的Hβ分子筛催化剂，其特征在于，步骤（3）所述氮化硅改性所用的硅前驱物为硅烷、一氯硅烷、二氯硅烷、三氯硅烷或四氯硅烷，氮前驱物为氨气。

9.根据权利要求1所述的Hβ分子筛催化剂，其特征在于，所述氮化硅改性的条件为：温度为450℃~700℃，压力为0MPa~3MPa，硅和氮前驱物的摩尔比为0.1~10:1，改性时间为1h~30h。

10.一种氨化反应，其中应用了权利要求1-9任一所述的Hβ分子筛催化剂。

11.根据权利要求10所述的氨化反应，其特征在于，所述氨化反应包含异丁烯氨化制叔丁胺、苯胺合成二苯胺、1,3-丙二醇氨化制1,3-丙二胺反应中的一种。

12.根据权利要求10所述的氨化反应，其特征在于，所述氨化反应包括以下内容：含有胺类或液氨的反应原料通过含有催化剂的固定床反应器，在反应条件下，进行氨化反应。

13. 根据权利要求12所述的氨化反应，其特征在于，所述的反应条件为：反应温度为100~500℃，反应压力为1~6 MPa，原料以胺类或液氨计的质量空速为0.1~5 h^-1。