[发明专利]适用于化学链甲烷氧化偶联的载氧体及其制备方法和应用

权利要求书

1.一种适用于化学链甲烷氧化偶联的载氧体，其特征在于，该载氧体为混合均匀的Li₂SiO₃和Mn₇SiO₁₂负载在SiO₂载体表面，通式为nLi₂SiO₃-1Mn₇SiO₁₂/SiO₂；其中，n=7, 7/2,7/4, 7/6, 7/18；其通过混合氧化物前驱体xLi₂SiO₃-yLiMn₂O₄-zMn₂O₃/SiO₂经一次循环化学链甲烷氧化偶联反应获得；其中，当n=7时, x=21/4, y=7/2, z= 0；当n=7/2时, x=7/4,y=7/2, z= 0；当n=7/4时, x=0, y=7/2, z= 0；当n=7/6时, x=0, y=7/3, z= 7/6；当n=7/18时, x=0, y=2, z= 7。

2.一种如权利要求1所述载氧体的制备方法，其特征在于，该方法按照以下步骤进行：

步骤一、根据xLi₂SiO₃-yLiMn₂O₄-zMn₂O₃/SiO₂的化学计量比，称取硝酸锂和硝酸锰等体积浸渍于二氧化硅并恒温干燥；之后将得到样品在750~900℃条件下焙烧3~6h，得到xLi₂SiO₃-yLiMn₂O₄-zMn₂O₃/SiO₂混合氧化物前驱体；其中，x, y, z依次分别为x=21/4, 7/4, 0, 0, 0; y=7/2, 7/2, 7/2, 7/3, 2; z= 0, 0, 0, 7/6, 7；

步骤二、将步骤一中获得的xLi₂SiO₃-yLiMn₂O₄-zMn₂O₃/SiO₂混合氧化物前驱体在700~900℃下进行一个循环的化学链甲烷氧化偶联反应，得到nLi₂SiO₃-1Mn₇SiO₁₂/SiO₂载氧体；其中，n=7, 7/2, 7/4, 7/6, 7/18。

3.根据权利要求2所述载氧体的制备方法，其特征在于，步骤一中恒温干燥的干燥温度为60~120℃，干燥时间为5-24 h。

4.一种如权利要求1所述载氧体在化学链甲烷氧化偶联中的应用，其特征在于，在还原阶段，所述载氧体在无氧条件下与甲烷反应，所述载氧体中的晶格氧将甲烷部分氧化生成合成气，与此同时所述载氧体被还原；在氧化阶段，被还原后的所述载氧体与空气反应实现载氧体的循环再生，恢复到与甲烷反应前的结构。

5.根据权利要求4所述的载氧体在化学链甲烷氧化偶联的应用，其特征在于，所述还原阶段和所述氧化阶段的反应温度均为700-900℃。

6.根据权利要求4所述载氧体在化学链甲烷氧化偶联的应用，其特征在于，所述还原阶段通入甲烷和氮气混合气，其中甲烷体积百分数为5—10%，以甲烷为基准计算，控制反应的体积空速为240—480h^-1。

7.根据权利要求4所述载氧体在化学链甲烷氧化偶联中的应用，其特征在于，所述氧化阶段通入空气。