[发明专利]一种Si/SiOx

说明书

本发明公开了一种Si/SiO_x/G三元复合材料及其制备和作为锂离子电池负极材料的应用。所述Si/SiO_x/G三元复合材料的制备方法，包括如下步骤：(1)将质量比为1:0.1～20的Si和SiO_x在500rmin^‑1～1000rmin^‑1转速下球磨1h～60h得到Si/SiO_x团簇；所述SiO_x中，0x≤2；(2)将质量比1:0.5～20的Si/SiO_x团簇与石墨或者中间相碳微球在100rmin^‑1～400rmin^‑1转速下球磨1h～10h，得到Si/SiO_x/G三元复合材料；两步球磨均在惰性气氛下进行。本发明公开了所述Si/SiO_x/G三元复合材料作为锂离子电池负极材料的应用，具有高比容量和高循环稳定性。

技术领域

本发明涉及锂离子电池负极材料领域，具体涉及一种Si/SiO_x/G三元复合材料及其制备和作为锂离子电池负极材料的应用。

技术背景

锂离子电池以其高能量密度、循环稳定、便携轻巧等优势自商品化以来就迅速占据市场。而随着电动汽车、储能电站等市场的火热，对锂离子电池的容量提出了更高要求。目前，商业化锂离子电池负极材料的市场基本被石墨占领，其主要优势在于循环性能稳定且成本低廉。但是，石墨较低的理论比容量(372mAh g^-1)使得其无法满足高能量密度锂离子电池的需求。硅材料被普遍认为是下一代高性能锂离子电池负极材料的首选，其理论比容量在目前已知材料中最高(4200mAh g^-1)。但是，硅在嵌锂过程中面临巨大的体积膨胀问题(～300％)，且硅属于半导体材料，其本征电导率低(～10^-4S m^-1)，这些不利因素暂时制约了其商业化进程。

目前，一般认为将硅材料纳米化之后与石墨进行复合，能够较好的提升两者的储锂性能，起到优势互补的作用。但是，现阶段的硅/石墨复合材料存在硅与石墨匹配度不高，比容量和循环稳定性偏低等问题。因此，开发一种能够解决上述问题的新型硅碳负极复合材料具有重大的意义。

本发明将硅、氧化硅、石墨通过两步球磨进行复合，制备得到Si/SiO_x/G三元复合材料。在第一步球磨过程中，硅和氧化硅初始颗粒经过细化和再团聚后形成微米级Si/SiO_x团簇；在第二步球磨过程中，Si/SiO_x团簇与石墨均匀复合，得到Si/SiO_x/G三元复合材料。在该三元复合材料中，石墨可以提供较高的材料导电性，石墨颗粒之间构成的空隙与Si/SiO_x团簇相匹配，能有效提高材料的比容量，并缓冲硅材料在嵌锂过程中的体积膨胀，提高材料循环稳定性。

发明内容

本发明要解决的第一个技术问题是提供一种Si/SiO_x/G三元复合材料。

本发明要解决的第二个技术问题是提供一种Si/SiO_x/G三元复合材料的制备方法。

本发明的第三个技术问题是提供所述Si/SiO_x/G三元复合材料作为锂离子电池负极材料的应用。

为解决上述技术问题，本发明采用如下技术方案：

第一方面，本发明提供了一种Si/SiO_x/G三元复合材料的制备方法，包括如下步骤：

(1)将质量比为1:0.1～20的Si和SiO_x在500r min^-1～1000r min^-1转速下球磨1h～60h得到Si/SiO_x团簇；所述SiO_x中，0x≤2；