[发明专利]一种化学气相多元沉积产物组分预测方法

说明书

本发明公开了一种化学气相多元沉积产物组分预测方法，包括：步骤S1，根据工艺条件，计算配分函数：步骤S2，计算热熔和熵；步骤S3，根据平动、转动、振动及电子配分函数，计算标准生成焓和标准生成吉布斯自由能；步骤S4，根据化学平衡原理，即体系总吉布斯自由能最小的数学条件，获得所有产物的平衡产量分布；步骤S5，工艺条件、沉积固相和产率作为输入数据，利用BP算法建立训练模型。步骤S6，建立BP训练模型后，结合遗传算法，对计算出的结果进行分析，不断搜索出不同权重条件下的最高固相产量。本发明的优点是：建立可准确预测沉积理论产物组分的模型，实现多组分产量最大的优化目标，加快CVD工业生产研发效率和降低其生产成本。

技术领域

本发明涉及预测沉积理论产物技术领域，特别涉及一种机器学习与多场耦合建模相结合的化学气相多元沉积产物组分预测方法。

背景技术

陶瓷基复合材料是以陶瓷为基体，与其他纤维复合在一起的一类复合材料。具有高强度、高模量、低密度、耐高温、耐磨耐蚀等良好性能。尤其是陶瓷基复合材料的耐高温性，使其在高温环境下的应用研究受到重视。但陶瓷材料的最大缺点就是脆性大，且高温水氧环境下易被氧化腐蚀。所以在陶瓷基复合材料表面引入涂层或设计多组元陶瓷基体是改善其高温性能的一种有效方法。

化学气相沉积(Chemical Vapor Deposition，CVD)技术是制备陶瓷基复合材料的首选方法，该技术利用含有所需元素的一种或几种气相化合物或单质、在纤维表面进行化学反应生成薄膜或涂层。相对其他无机材料制备方法，CVD不仅可制备高质量高纯度涂层，且可通过工艺控制组实现复杂形状构件界面沉积，控制成分和物质分布。但是，CVD过程十分复杂的，先驱体反应产生的中间气相产物种类繁多，存在多种过渡态物种，而现有实验手段难以测定所有中间组分。

近年来，随着计算机技术及量子化学理论的发展，使得量子化学理论计算用

于深入研究反应机理和预测反应方向成为可能，并且在这方面已有许多成功范例。

利用量子化学方法研究CVD反应机理一般包括两个范畴，即反应热力学和反应动力学。对于一个新的CVD体系，一般会首先计算反应热力学用来预测平衡条件下工艺参数(如沉积温度、总压力、通入气体比例等)对生成产物的影响。其中，基于体系Gibbs自由能最小的方法是最常用的热力学计算方法，而其研究基础是可靠的高温热化学数据。

现有技术一

目前的CVD实验，主要是利用原位傅里叶红外光谱方法测定中间气相组分，或者通过收集CVD反应尾气，采用质谱色谱分析方法确定反应过程中的重要中间相，从而建立和解释沉积机理，定性分析沉积工艺条件与沉积产物组分比的关系。

现有技术一的缺点

虽然实验具有直观的观察结果，但由于保证沉积质量，沉积通常发生在较低温度和压力下，导致碳化硼的沉积制备周期长，生产成本高。并且，由于化学气相法特殊的反应体系和苛刻的反应条件使得实验测定难以深入和精确测定。

现有技术二

利用量子化学结合统计热力学方法，计算获得多元体系中相关气相产物的热力学数据。根据化学平衡原理，即化学势(吉布斯自由能)最小化原理，计算不同工艺参数(温度、压力及进气比)下的相关重要产物，尤其是固相产物的平衡浓度分布。通过分析和总结，从理论上说明不同固相产物沉积的最佳热力学条件，揭示反应规律，优化制备工艺参数，为实验研究提供理论指导。

现有技术二的缺点

当确定工艺条件范围，可以较好确定沉积产物成分问题，但难以解决单目标或者多目标优化问题，如不能寻找获得某种或某两种沉积组元最高的工艺方案。

缩略语定义

误差反向传播算法(Error Back Propagation Training，BP)；