[发明专利]过渡金属元素掺杂的AlPO-15分子筛及其制备方法

说明书

本发明公开过渡金属元素掺杂的AlPO‑15分子筛及其制备方法。制备方法包括：以三聚氰胺为模板剂，在制备过程中加入所述三聚氰胺，制备得到过渡金属元素掺杂的AlPO‑15分子筛。本发明使用三聚氰胺作为模板剂来指导晶体的合成。在合成过程中加入三聚氰胺，反应参数在一定范围内变化的情况下，仍然可以得到纯相AlPO‑15晶体。

技术领域

本发明涉及分子筛晶体合成技术领域，尤其涉及一种过渡金属元素掺杂的AlPO-15分子筛及其制备方法。

背景技术

磷酸铝分子筛(AlPO-n，n指代不同种类)晶体因为具有特殊的孔道结构和催化位点，在吸附、分离和催化领域得到了广泛应用，其中，不同种类磷酸铝分子筛的特殊孔道结构可以用于吸附和分离特定的物质，因此，合成单一纯相的磷酸铝分子筛晶体是目前研究的重点之一。AlPO-15作为一种特殊的磷酸铝分子筛晶体，晶体内部具有直径约的孔道结构，目前实验室内主要通过水热法进行合成。但是在现有的技术中，只有在特定的反应条件下(如反应温度，反应时间和物料比例等)才能得到该晶体，反应条件的变化对最终产物的种类影响较大，往往会导致生成致密相磷酸铝晶体或其他种类的磷酸铝分子筛晶体。而上述现象与物料中的模板剂种类有很大关系，已知的大多数有机模板剂往往会指导合成多种孔道结构的磷酸铝分子筛，这使得最终产物很难为单一纯相的磷酸铝分子筛，这不仅仅对开展进一步研究不利，还对进一步推广到工业化生产起到了很大的阻碍作用。

此外，除了合成仅由Al、P、O作为基本骨架元素的磷酸铝分子筛晶体是研究热点，过渡金属掺杂到磷酸铝分子筛的骨架结构中也是磷酸铝分子筛领域的一个热门研究课题，这是因为过渡金属的掺杂会导致磷酸铝分子筛结构更加稳定，物理化学性质发生相应改变等特殊变化。但是，在反应物料中引入过渡金属元素化合物后，需要对反应条件进行改变以使得过渡金属原子能够成功掺杂进入骨架中；此外，在骨架中掺入原子半径较大的过渡金属原子后往往会令分子筛晶体内部的孔道结构发生变化，进而导致产物的单一纯相受到影响。因此，找到一个对于过渡金属元素兼容性好的制备技术也是十分重要的。

发明内容

鉴于上述现有技术的不足，本发明的目的在于提供一种过渡金属元素掺杂的AlPO-15分子筛及其制备方法，旨在解决现有过渡金属元素掺杂AlPO-15晶体制备技术存在的反应条件对最终产物的物相影响较大的问题。

本发明的技术方案如下：

一种过渡金属元素掺杂的AlPO-15分子筛的制备方法，其中，以三聚氰胺为模板剂，在制备过程中加入所述三聚氰胺，制备得到过渡金属元素掺杂的AlPO-15分子筛。

可选地，以异丙醇铝作为铝源，以磷酸作为磷源，以去离子水作为溶剂，以三聚氰胺作为模板剂；

所述异丙醇铝以Al₂O₃计；所述磷酸以P₂O₅计；所述三聚氰胺以MA计；所述过渡金属元素化合物以MeO计，其中Me为过渡金属元素；

按摩尔比计，Al₂O₃：P₂O₅：MA：MeO：H₂O＝1：(0.7～1.6)：(0.36～1.5)：(0～0.36)：(600～680)。

可选地，包括步骤：将异丙醇铝、磷酸、三聚氰胺、过渡金属元素化合物和去离子水混合均匀，进行反应，得到过渡金属元素掺杂的AIPO-15分子筛。

可选地，具体包括步骤：

(1)分别向异丙醇铝和三聚氰胺中加入去离子水，并搅拌均匀，得到异丙醇铝胶体和三聚氰胺溶液；

(2)将过渡金属元素化合物加入到异丙醇铝胶体中，并搅拌均匀；

(3)将磷酸的水溶液加入步骤(2)得到的混合物中，并搅拌均匀；