[发明专利]一种含syn-(Me,Me)Bimane结构的负载型光催化剂

说明书

本发明属于新型光化学催化剂技术领域，特别涉及一种含syn‑(Me,Me)Bimane结构的负载型光催化剂，先将2‑甲基乙酰乙酸乙酯与水合肼反应得到3，4‑二甲基‑5‑吡唑啉酮，再与三氯异氰尿酸反应后通过碳酸钾处理得到syn‑(Me,Me)Bimane，将其溴化后再通过3‑氯丙基三氯硅烷接枝到表面带羟基的二氧化硅颗粒表面。

技术领域

本发明属于新型光化学催化剂技术领域，特别涉及一种含syn-(Me,Me)Bimane结构的负载型光催化剂。

背景技术

syn-(Me,Me)Bimane(化学结构如下)是一种高效低毒的发光体，它具有分子量小，荧光效率高，亲水亲油性好等特点。此外，syn-(Me,Me)Bimane最大吸收波长为356nm，最大发射波长为458nm，均在可见光波段，发射波长对应能量为2.707电子伏特，与很多有机物化学键键能相当，能够有效地将光的能量转化成化学键能，从而能作为光化学催化剂进行光催化反应。

然而在实际大生产中，虽然光化学催化剂的用量少，但是单价高，且无法有效回收，这样增加了生产成本，光化学催化剂最终只是成为了危废中的一个组份。对此，可以通过将催化剂负载在颗粒物上来解决，在使用时，通过过滤清洗等简单手段回收颗粒物，即可回收催化剂。而在选择颗粒物时，需要考虑到颗粒物与光催化剂之间的结合稳定性、颗粒物自身的光学性能、颗粒物的亲水亲油性等，以适应该光化学催化剂的使用领域。

发明内容

为解决上述技术问题，本发明提供了一种含syn-(Me,Me)Bimane结构的负载型光催化剂，其制备方法为：

(1)将2-甲基乙酰乙酸乙酯与水合肼反应制备得到化合物1，即3，4-二甲基-5-吡唑啉酮，

(2)将步骤(1)中得到的化合物1与三氯异氰尿酸反应得到化合物2，

(3)将步骤(2)中得到的化合物2与碳酸钾反应得到化合物3，即syn-(Me,Me)Bimane，

(4)将步骤(3)中得到的化合物3与N-溴代丁二酰亚胺反应得到化合物4；

(5)将经过前处理的二氧化硅颗粒与氢化钠、3-氯丙基三氯硅烷反应生成3-氯丙基硅键合的二氧化硅颗粒，

(6)将步骤(5)中得到的3-氯丙基硅键合的二氧化硅颗粒与氨水反应生成3-氨基丙基硅键合的二氧化硅颗粒，

(7)将步骤(6)中得到的3-氨基丙基硅键合的二氧化硅颗粒与将步骤(4)中得到的化合物4反应，得到表面含syn-(Me,Me)Bimane结构的二氧化硅颗粒。反应路线为：

本申请中以单体为光化学反应物质进行接枝负载制备复合催化剂，光化学反应物质以单体形式存在时，相比于其聚合物在透光性上更好，因此在光化学活性上有更为明显的优势；本申请中使用透光性好的二氧化硅来作为负载，基本不影响光化学活性；在将光化学活性物质接枝到二氧化硅颗粒表面之前，先对二氧化硅进行双氧水处理使其表面羟基化，再将光化学活性单体通过3-氨基丙基硅链段与二氧化硅化学键合，保证了光化学活性物质与载体二氧化硅之间的结合稳定，体现出理想的光催化性能，特别是将该负载型光催化剂应用于有机溶剂体系中。

附图说明

图1为下述的溴取代syn-(Me,Me)Bimane的制备中化合物1的氢谱核磁图，

图2为下述的溴取代syn-(Me,Me)Bimane的制备中化合物2的氢谱核磁图，

图3为下述的溴取代syn-(Me,Me)Bimane的制备中化合物3的氢谱核磁图，

图4为下述的溴取代syn-(Me,Me)Bimane的制备中化合物4的氢谱核磁图。

具体实施方式