[发明专利]一种催化剂在催化二氧化碳加氢反应中的应用在审

专利信息
申请号: 202010673972.2 申请日: 2020-07-14
公开(公告)号: CN113926451A 公开(公告)日: 2022-01-14
发明(设计)人: 黄延强;张亚茹;苏雄;张涛 申请(专利权)人: 中国科学院大连化学物理研究所
主分类号: B01J23/46 分类号: B01J23/46;C07C1/12;C07C9/04
代理公司: 沈阳科苑专利商标代理有限公司 21002 代理人: 马驰
地址: 116023 辽宁省*** 国省代码: 辽宁;21
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摘要:
搜索关键词: 一种 催化剂 催化 二氧化碳 加氢 反应 中的 应用
【说明书】:

发明涉及一种高效催化二氧化碳加氢反应的催化剂及其制备方法和应用。该催化剂由TiO2载体和金属Ir活性组分构成,金属Ir活性组分通过浸渍法负载到TiO2载体上。对Ir/TiO2催化剂进行不同温度的还原处理,可有效调节金属Ir与载体TiO2间的相互作用程度,进而调控Ir/TiO2催化剂的CO2加氢反应性能。经过200~700℃还原的Ir/TiO2催化剂用于二氧化碳加氢反应,在200~300℃低温还原条件下,产物可高选择性获得CH4;在600~700℃高温还原时,反应可高选择性生成CO;还原温度在300~600℃之间时,产物中同时存在CH4和CO,且产物中CH4与CO的选择性可通过还原预处理的温度进行有效调控。本发明所述的催化剂中,TiO2载体不需处理可直接用于负载金属Ir活性组分,且活性组分Ir高度分散,金属利用率显著提高,该催化剂显著提高了二氧化碳加氢反应的活性及稳定性。

技术领域

本发明涉及一种高效催化二氧化碳加氢反应的催化剂及其制备方法和应用。

背景技术

过去两个世纪以来,石油、煤炭等化石能源的排放造成了温室气体CO2排放量的不断上升,随之产生的全球气候变暖等问题给社会的可持续发展带来了巨大的挑战。CO2的捕获与资源化利用有望实现碳的循环利用,也是解决当前危机的重要途径之一。但目前为止,只有少数以CO2作为原料的工艺如水杨酸、尿素以及聚碳酸酯合成实现了工业化,CO2的资源化利用仍存在较大挑战。随着新能源电解制氢工业的发展,催化CO2加氢反应为实现碳资源的利用和氢能源的储存提供了可能性,受到全世界范围的广泛关注。

由于CO2的动力学惰性和较高的热力学能垒,实现CO2的活化及高选择性转化为目标产物仍存在较大的困难和挑战。常用于活化CO2的催化剂分为负载型金属催化剂、金属氧化物催化剂和过渡金属碳化物催化剂三类,其中负载型金属催化剂应用最为广泛。负载型金属催化剂是将活性金属组分负载于具有大比表面积的载体上,以利于金属的分散度的提高。载体不仅可以有效防止金属颗粒的聚集,起到稳定活性金属的作用,有些还可以提供吸附和活化原料物质等功能。该类催化剂的活性组分、载体以及两者之间的相互作用都会直接影响二氧化碳加氢反应的催化性能。

贵金属可高分散地负载于载体表面且具有较强的氢解离能力,常用作二氧化碳加氢反应催化剂的活性组分。常用的贵金属包括Ru、Pt、Pd、Rh、Ir等,其中,Ru基催化剂的CO2加氢产物主要为甲烷(J.Catal.,2016,333,227–237);Pt、Pd、Rh、Ir等催化剂可同时形成甲醇、一氧化碳和甲烷。二氧化碳加氢产物的选择性差异是由碳基化合物与金属键合强度及脱附能垒的差异引起的,如贵金属Ir基催化剂,在Ir作为单原子催化二氧化碳加氢反应时,反应产物主要为CO;而当Ir纳米粒子催化二氧化碳加氢时,由于Ir纳米粒子对CO分子的吸附能力太强,导致反应主要产物为CH4(ACS Catal.,2017,7,4613–4620)。CO2的活化通常需要载体的协助,因此采用具有还原性的氧化物作为载体时对反应性能的提高更有优势,如TiO2、CeO2等。

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