[发明专利]一种催化剂在催化二氧化碳加氢反应中的应用在审
申请号: | 202010673972.2 | 申请日: | 2020-07-14 |
公开(公告)号: | CN113926451A | 公开(公告)日: | 2022-01-14 |
发明(设计)人: | 黄延强;张亚茹;苏雄;张涛 | 申请(专利权)人: | 中国科学院大连化学物理研究所 |
主分类号: | B01J23/46 | 分类号: | B01J23/46;C07C1/12;C07C9/04 |
代理公司: | 沈阳科苑专利商标代理有限公司 21002 | 代理人: | 马驰 |
地址: | 116023 辽宁省*** | 国省代码: | 辽宁;21 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 一种 催化剂 催化 二氧化碳 加氢 反应 中的 应用 | ||
1.一种催化剂在催化二氧化碳加氢反应中的应用,其特征在于:所述催化剂为二氧化碳加氢反应的催化剂;催化剂由TiO2载体和金属Ir活性组分组成;以催化剂为基准,以活性金属计的Ir的含量为0.1~10wt%,优选0.5~6wt%,更优选1~5wt%,以金红石型TiO2为载体。
2.按照权利要求1所述的应用,催化剂采用浸渍法制备,其过程如下:
1)取金属铱含量为0.001~1g的铱前驱体溶液于去离子水中形成20~150mL均匀溶液,向该溶液中加入所需比例的TiO2载体形成均匀混合物;形成的混合物在40~90℃下加热搅拌直至溶剂蒸干,将得到的固体于60~150℃烘箱中干燥4~24h,然后在马弗炉中200~600℃空气气氛下焙烧1~10h,得到TiO2负载的金属Ir催化剂Ir/TiO2;
2)焙烧后的Ir/TiO2催化剂分散到50~500mL稀氨水中,20~60℃搅拌6~48h;过滤,先用稀氨水洗涤,再用去离子水洗涤至滤液pH为7~9;过滤后的固体于60~150℃烘箱中干燥4~48h,即得到脱除氯的Ir/TiO2催化剂;
3)对得到的脱除氯的催化剂进行不同温度还原处理,即得到Ir/TiO2-x催化剂,其中x为还原温度,还原处理的温度为200~700℃。
3.根据权利要求1或2所述的应用,其特征在于:步骤1)中铱前驱体为H2IrCl6·6H2O、IrCl3、Ir4(CO)12中的一种或几种;
载体TiO2的晶型为金红石型。
4.根据权利要求2所述的应用,其特征在于:步骤1)中焙烧温度优选300~500℃,时间为2~6h。
5.根据权利要求2所述的应用,其特征在于:步骤2)中稀氨水浓度为0.1~5mol L-1,优选0.5~3mol L-1,更优选0.5~2mol L-1,稀氨水分散处理温度优选20~50℃,时间优选12~36h。
6.根据权利要求2所述的应用,其特征在于:步骤3)中还原气氛可为高纯H2,或H2与N2、Ar、He等惰性气氛气体中的一种或二种以上形成的不同比例的混合气;其中H2体积比例不低于(大于等于)10%,优选20~100%,更优选40~100%。
7.根据权利要求2或6所述的应用,其特征在于:还原处理的温度为200~700℃,其中,低温(200~300℃)还原时反应的碳基产物完全为CH4;高温(600~700℃)还原处理时反应的碳基产物完全为CO;还原温度在300~600℃之间时,产物中同时存在CH4和CO,随温度升高,碳基产物中CO摩尔比例逐渐增加;
还原处理的时间为1~12h,优选2~6h。
8.按照权利要求1-7任一所述的应用,采用石英管固定床微反应器,催化剂经还原气氛预处理后进行反应;反应温度200~600℃;反应压力为常压;原料气中H2与CO的摩尔比为0.5~6;气体体积空速3000~72000mL h-1gcat-1。
9.按照权利要求8所述的应用,其特征在于:反应温度250~350℃;原料气中H2与CO的摩尔比为2~4;气体体积空速6000~36000mL h-1gcat-1。
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