[发明专利]一种铝单原子催化剂的制备方法及其应用有效
| 申请号: | 202010548181.7 | 申请日: | 2020-06-16 |
| 公开(公告)号: | CN111604093B | 公开(公告)日: | 2023-01-24 |
| 发明(设计)人: | 周晓猛;李秀涛;乔俊宇 | 申请(专利权)人: | 中国民航大学 |
| 主分类号: | B01J31/22 | 分类号: | B01J31/22;B01J21/02;B01J35/10;B01J37/26;C07C17/20;C07C21/18;C07C21/22;C07C19/08 |
| 代理公司: | 天津才智专利商标代理有限公司 12108 | 代理人: | 庞学欣 |
| 地址: | 300300 天*** | 国省代码: | 天津;12 |
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| 摘要: | |||
| 搜索关键词: | 一种 原子 催化剂 制备 方法 及其 应用 | ||
1.一种铝单原子催化剂的制备方法,其特征在于:所述的制备方法包括按顺序进行的下列步骤:
1)将干燥后的铝基金属有机框架材料加入到苯乙烯中并搅拌2~10个小时,然后过滤并在室温下干燥,再将处理过的铝基金属有机框架材料在氮气氛围中以5℃/分钟的升温速率升温至120~260℃,保持10~24小时,然后再以1~4℃/分钟的升温速率升温至600~900℃,保持1~6小时,结束后自然冷却至室温,得到碳化产物;
2)将上述碳化产物在加热条件下与无水氟化氢气体进行氟化反应,得到的氟化产物再在热的氨水中进行多次洗涤,过滤水洗干燥后,获得铝单原子催化剂;
在步骤2)中,所述的碳化产物的氟化反应过程为:先将碳化产物在100~200℃,1:1比例的无水氟化氢与氮气的混合气体氛围下,氟化3~6小时,再在200~300℃,纯无水氟化氢的气体氛围下,氟化5~10小时。
2.根据权利要求1所述的铝单原子催化剂的制备方法,其特征在于:在步骤1)中,所述的铝基金属有机框架材料为以铝离子为金属中心和以对苯二甲酸负离子、2-氨基-1,4-苯二甲酸负离子、2,5-二氨基-1,4-苯二甲酸负离子、1,4-萘二甲酸负离子及9,10-蒽二酸负离子中的至少一种为有机配体的金属有机框架材料。
3.根据权利要求1所述的铝单原子催化剂的制备方法,其特征在于:在步骤1)中,所述的苯乙烯的用量为铝基金属有机框架材料内孔体积的1倍以上。
4.根据权利要求1所述的铝单原子催化剂的制备方法,其特征在于:所述的铝以单原子形态锚定在碳载体上,铝单原子在碳载体上的负载量以重量百分比计为0.8~10%。
5.一种根据上述权利要求1至4中任一项制备方法制备的铝单原子催化剂作为催化剂在脱卤化氢或氟氯交换反应中的应用。
6.根据权利要求5所述的铝单原子催化剂的应用,其特征在于:所述的脱卤化氢或氟氯交换反应的温度为:100~450℃。
7.根据权利要求5所述的铝单原子催化剂的应用,其特征在于:所述的脱卤化氢或氟氯交换反应中铝单原子催化剂与反应物的接触反应时间为:5~30秒。
8.根据权利要求5所述的铝单原子催化剂的应用,其特征在于:所述的脱卤化氢反应为1,1,1,3,3-五氟丙烷脱氟化氢制备1,3,3,3-四氟丙烯;或2-氯-3,3,3-三氟丙烯脱氯化氢制备3,3,3-三氟丙炔;或1-氯-3,3,3-三氟丙烯脱氯化氢制备3,3,3-三氟丙炔。
9.根据权利要求5所述的铝单原子催化剂的应用,其特征在于:所述的氟氯交换反应为1,1,1-三氟-2-氯乙烷制备1,1,1,2-四氟乙烷;或1-氯-3,3,3-三氟丙烯制备1,3,3,3-四氟丙烯;或2-氯-1,1,1,4,4,4-六氟-2-丁烯制备1,1,1,2,4,4,4-七氟-2-丁烯;或2-氯-3,3,3-三氟丙烯制备2,3,3,3-四氟丙烯。
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