[发明专利]一种二维铁单原子催化剂及其制备和在1,2-二氯乙烷还原生产乙烯中的应用

说明书

本发明涉及一种1,2‑二氯乙烷还原生产乙烯的二维铁单原子催化剂及其制备方法和应用。所述二维铁单原子催化剂经自模板聚合、干燥、煅烧以及浸渍等步骤制备而得，催化剂由Fe、N、C三种元素组成，其中，铁的百分含量为0.5‑3％，并且以单原子形式分散于二维氮掺杂碳基体上。本发明提供的二维铁单原子催化剂呈现出均匀的超薄结构，而且具有优良的导电性和电化学催化功能，其在应用为电化学阴极催化剂时，表现出优良的1,2‑二氯乙烷电催化还原脱氯产乙烯的活性、选择性和稳定性。本发明提供的单原子催化剂制备方法简单易行、成本较低，同时，在1,2‑二氯乙烷脱氯制备乙烯反应中表现出极好的催化性能，具有广阔的工业应用前景。

技术领域

本发明属于催化剂领域，具体涉及一种二维铁单原子催化剂及其制备和在1,2-二氯乙烷还原生产乙烯的应用。

背景技术

乙烯是化工行业生产各种化工中间体和聚合物的重要原料，全球每年消耗约1.5亿吨。目前，制备乙烯的常规方法是乙烷或粗汽油等烃类原料的高温(750℃)气相自由基裂解反应，该工艺能耗高、碳强度大。因此，开发先进高效的乙烯制备方法迫在眉睫。1,2-二氯乙烷电催化还原脱氯反应是一种经济高效、绿色环保的制备乙烯的新型途径。然而，由于C-Cl键键能较强，1,2-二氯乙烷的反应活性较差，导致反应条件比较苛刻，实际应用中对催化剂性能要求较高，限制了该工艺的发展。因此，开发高反应活性及选择性的先进催化剂是该反应的关键。

近年来，1,2-二氯乙烷电催化还原脱氯合成乙烯的催化剂选择的相关研究较多，包括钯、铂、金、银、铜、铁、镍等金属催化剂以及玻碳、石墨等碳材料。然而，这些催化剂的活性或乙烯选择性不足，不能满足应用所需。

发明内容

针对以上问题，本发明提供了一种简单的模板诱导聚合的方法制备二维铁单原子催化剂，包括聚合、干燥、煅烧以及浸渍等步骤。该制备方法简单易行、成本较低，同时，所得的二维铁单原子催化剂在1,2-二氯乙烷脱氯制备乙烯反应中表现出极好的催化活性、乙烯选择性及稳定性，具有很好的工业应用前景。

本发明旨在提供一种二维铁单原子催化剂及其制备方法，并将其用于1,2-二氯乙烷还原生产乙烯的反应，为了实现上述目的，本发明技术方案如下：

一方面，本发明提供了一种二维铁单原子催化剂，所述催化剂的元素组成为Fe、N、C；所述铁以单原子形式分散于二维氮掺杂碳基体。

优选地，所述催化剂中铁的百分含量为0.5-3％。

优选地，所述催化剂为超薄二维结构，厚度为3～100nm。

另一方面，本发明提供了一种二维铁单原子催化剂的制备方法，所述催化剂采用自模板法制备，所述自模板法包括以下步骤：

1)将FeCl₃·6H₂O溶于去离子水中得溶液A；将盐酸多巴胺溶于去离子水中得溶液B；

2)将溶液B滴加到溶液A中，搅拌均匀，静置老化；

3)将老化后的溶液干燥，得到固体I；

4)将固体I在惰性气氛下煅烧，煅烧后自然冷却至室温，得到固体II；

5)将固体II研磨成粉末，加入硫酸溶液，超声洗涤，去除多余的铁盐及其他形式的铁物种，过滤，干燥后得到二维铁单原子催化剂。

所述步骤1)FeCl₃·6H₂O与盐酸多巴胺的质量比为1:1～20:1。

优选地，所述步骤2)溶液B的滴加速率为2-3mL/min，静置老化时间为6-12h；所述步骤3)老化后的溶液干燥温度为60-80℃，干燥时间为12-24h；所述步骤4)固体I的煅烧温度为500-1000℃，煅烧时间为2-4h，煅烧时的升温速率为1～5℃/min。