[发明专利]一种二维铁单原子催化剂及其制备和在1,2-二氯乙烷还原生产乙烯中的应用有效
| 申请号: | 202010399417.5 | 申请日: | 2020-05-12 |
| 公开(公告)号: | CN111468163B | 公开(公告)日: | 2022-11-18 |
| 发明(设计)人: | 李新勇;甘国强;王亮;李季;梁峰;范诗迎;许凤泉 | 申请(专利权)人: | 大连理工大学 |
| 主分类号: | B01J27/24 | 分类号: | B01J27/24;C25B3/03;C25B3/25;C25B11/075;C25B11/057 |
| 代理公司: | 大连东方专利代理有限责任公司 21212 | 代理人: | 张玉莹;李馨 |
| 地址: | 116024 辽*** | 国省代码: | 辽宁;21 |
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| 摘要: | |||
| 搜索关键词: | 一种 二维 原子 催化剂 及其 制备 二氯乙烷 还原 生产 乙烯 中的 应用 | ||
1.一种二维铁单原子催化剂,其特征在于,所述催化剂的元素组成为Fe、N、C;所述铁以单原子形式分散于二维氮掺杂碳基体。
2.根据权利要求1所述的催化剂,其特征在于,所述催化剂中铁的百分含量为0.5-3%。
3.根据权利要求1所述的催化剂,其特征在于,所述催化剂的厚度为3~100nm。
4.一种权利要求1所述的二维铁单原子催化剂的制备方法,其特征在于,所述催化剂采用自模板法制备,所述自模板法包括以下步骤:
1)将FeCl3·6H2O溶于去离子水中得溶液A;将盐酸多巴胺溶于去离子水中得溶液B;
2)将溶液B滴加到溶液A中,搅拌均匀,静置老化;
3)将老化后的溶液干燥,得到固体I;
4)将固体I在惰性气氛下煅烧,煅烧后自然冷却至室温,得到固体II;
5)将固体II研磨成粉末,加入硫酸溶液,超声洗涤,过滤,干燥后得到二维铁单原子催化剂;
所述步骤1)FeCl3·6H2O与盐酸多巴胺的质量比为1:1~20:1。
5.根据权利要求4所述的制备方法,其特征在于,所述步骤2)溶液B的滴加速率为2-3mL/min,静置老化时间为6-12h;所述步骤3)老化后的溶液干燥温度为60-80℃,干燥时间为12-24h;所述步骤4)固体I的煅烧温度为500-1000℃,煅烧时间为2-4h,煅烧时的升温速率为1~5℃/min。
6.根据权利要求4所述的制备方法,其特征在于,所述溶液A的浓度为0.2~0.4g/mL;所述溶液B的浓度为0.05~0.5g/mL;所述硫酸溶液的浓度为0.05~0.1M;所述硫酸溶液与固体II的质量比为50:1~150:1。
7.一种权利要求1所述二维铁单原子催化剂在电催化还原1,2-二氯乙烷合成乙烯反应中的应用。
8.根据权利要求7所述的应用,其特征在于,所述反应在三电极单室电解池体系中进行;所述二维铁单原子催化剂负载于电解池的工作电极上;所述二维铁单原子催化剂的负载量为0.5~2.0mg/cm2;所述工作电极为碳布电极。
9.根据权利要求8所述的应用,其特征在于,所述电解池体系的阳极为Pt片电极,参比电极为Ag/AgCl/Me4NCl,电极液为N,N-二甲基甲酰胺和乙腈,所述DMF和CH3CN体积比为3:1。
10.根据权利要求8所述的应用,其特征在于,所述电解池体系的电解液为四丁基四氟硼酸铵的DMF溶液;所述四丁基四氟硼酸铵的浓度为0.1mol/L;所述电解液的加入量为50mL;所述电解液中1,2-二氯乙烷的浓度为0.01~1.0mol/L;所述恒电势为-2.75V(vsSCE)。
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