[发明专利]一种聚偕胺肟/石墨烯纳米带复合气凝胶制备及分离与富集铀的方法

说明书

本发明公开一种聚偕胺肟/石墨烯纳米带复合气凝胶制备及分离与富集铀的方法，其特征在于，先利用高锰酸钾氧化法轴向切割多壁碳纳米管制成氧化石墨烯纳米带；然后加入到经充分混合的丙烯腈、过硫酸铵的混合液中，采用溶剂热聚合法初步制成聚丙烯腈/石墨烯纳米带复合水凝胶；再在碱性条件下，利用氰基和羟胺之间的反应使氰基转化为偕胺肟基团，得到聚偕胺肟/石墨烯纳米带复合水凝胶，最后经低温冷冻干燥后制成聚偕胺肟/石墨烯纳米带复合气凝胶。本发明制备的聚偕胺肟/石墨烯纳米带复合气凝胶的接枝率高，密度分布均匀，结构性能稳定，富含铀的专属官能团，可以从不同含铀水体中有效地、选择性地去除铀，吸附后的气凝胶还可以快速地从固液体系中分离和回收，且对环境无污染。

技术领域：

本发明属于材料合成和放射性废水处理领域，涉及一种聚偕胺肟/石墨烯纳米带复合气凝胶的制备及分离和富集含铀废水的方法。

背景技术：

铀是重要的核燃料，是发展核电的前提条件之一。另外，铀也是潜在的放射性毒物，如果其在环境中大量累积，不仅将提高环境本底辐射，还可能因其化学毒性造成物种基因变异，从而对人类的生存和发展构成潜在的威胁，对此也应予以高度重视并采取相应措施。因此，从不同含铀水相介质中分离、富集和回收铀，对提高铀的使用效率、实现核能可持续发展以及环境保护和人体健康都具有十分重要的意义。吸附法因具有材料来源广泛、成本低廉、选择性高、操作简单、能耗低、速率快和容量大等特点，成为分离富集水溶液中铀的最具前景的方法之一。而获得具有高分离效率、优异选择性、良好化学与辐照稳定性的吸附剂则是实现铀高效分离的关键与基础。

炭气凝胶尤其石墨烯气凝胶，因具有典型纳米多孔网络结构、高比表面积、高孔隙率、低密度、高吸附性、高机械强度以及易于实现固液分离的优点，在处理含铀废水吸附领域有着广泛的应用前景。如CN108816187A《一种L-精氨酸改性氧化石墨烯海绵制备及铀吸附方法》公开了一种以氧化石墨烯为前驱体，以L-精氨酸为交联剂，通过水热法和冷冻干燥法制备出具有三维立体结构的L-精氨酸改性氧化石墨烯海绵吸附剂，对铀有良好的吸附效果，最大吸附量为202.43mg/g。此外，“Z.Zhang,Z.Dong,X.Wang,Y.Dai,X.Cao,Y.Wang,R.Hua,H.Feng,J.Chen,Y.Liu,Synthesis of ultralight phosphorylated carbonaerogel for efficient removal of U(VI):batch and fixed-bed column studies,Chemical Engineering Journal,370(2019)1376-1387.”中，Zhang等以石墨烯为骨架，碳纳米管为增强骨架合成了磷酸功能化的石墨烯基炭气凝胶，并利用该石墨烯基炭气凝胶作为吸附剂去除水中U(VI)，在pH为5.5条件下4h内达到吸附平衡，其对U(VI)的最大吸附量为150.33mg/g。