[发明专利]一种三维石墨烯/碳纳米管复合材料及其制备方法

权利要求书

1.一种三维石墨烯/碳纳米管复合材料的制备方法，其特征在于，

该复合材料由蜂窝状三维石墨烯框架和生长在框架上的碳纳米管构成；其中碳纳米管为多壁碳纳米管，管径尺寸在10~100nm之间；三维石墨烯框架由少数层石墨烯原位组装而成，且层数为2~8层；石墨烯与碳纳米管以共价键相连；

包括如下步骤：

a. 将九水硝酸铁和聚乙烯吡咯烷酮K30溶解在去离子水中配成混合溶液，完全干燥后研磨成粉末；

b. 将粉末置于管式炉中在保护气氛中以3~5℃/min的升温速率加热至150~250℃，保温0.5~1h；然后以4~6℃/min的升温速率加热至700~800℃，保温1~2h；再以3~5℃/min的升温速率加热至850~880℃，保温2~3h；随后以3~5℃/min的降温速率降温至605~645℃，通入气体碳源，保温0.5~2h后切断气体碳源，待炉子降至室温，收集产物，产物为多壁碳纳米管包裹的碳化铁纳米颗粒/三维石墨烯复合材料或多壁碳纳米管包裹的铁/碳化铁纳米颗粒/三维石墨烯复合材料；

c. 将多壁碳纳米管包裹的碳化铁纳米颗粒/三维石墨烯复合材料或多壁碳纳米管包裹的铁/碳化铁纳米颗粒/三维石墨烯复合材料置于高温石墨化炉中，在氩气气氛中以5~8℃/min的升温速率加热至2800~3000℃，保温1~2h；待高温炉降至室温，收集产物，即为三维石墨烯/碳纳米管复合材料；

所述步骤a中九水硝酸铁和聚乙烯吡咯烷酮K30质量比为（1.4~1.6）：1；

所述步骤b中的气体碳源为饱和乙醇蒸汽、饱和甲醇蒸汽、乙烯和乙炔气体中的一种；

所述步骤b中保护气氛为氩氢混合气时，得到的产物为多壁碳纳米管包裹的铁/碳化铁纳米颗粒/三维石墨烯复合材料；保护气氛为高纯氩气时，得到的产物为多壁碳纳米管包裹的碳化铁纳米颗粒/三维石墨烯复合材料。

2.根据权利要求1所述的三维石墨烯/碳纳米管复合材料的制备方法，其特征在于，所述步骤a中混合溶液的干燥温度为85℃。

3.根据权利要求1所述的三维石墨烯/碳纳米管复合材料的制备方法，其特征在于，所述步骤b中的气体碳源为饱和乙醇蒸汽和饱和甲醇蒸汽时，保护气氛为氢氩混合气，其中氢气的体积分数为10~20%，氩气的体积分数为80~90%。

4.根据权利要求1所述的三维石墨烯/碳纳米管复合材料的制备方法，其特征在于，所述步骤b中的气体碳源为乙烯和乙炔时，保护气氛为高纯氩气；其中氩气的体积分数为70%~80%，气体碳源的体积分数为20~30%。

5.根据权利要求1所述的三维石墨烯/碳纳米管复合材料的制备方法，其特征在于，所述步骤b中气体碳源和保护气氛的气体总流量为120~180sccm。