[发明专利]一种多次循环利用回收母液合成纯硅沸石的方法

权利要求书

1.一种多次循环利用回收母液合成纯硅沸石的方法，其特征在于：包括以下步骤：

1)将石英与氢氧化钠溶液按比例混合后加热溶解，过滤去除杂质并得到硅酸钠溶液；

2)取步骤1)中部分硅酸钠溶液加入盐酸得到硅酸并洗涤、烘干；

3)将步骤2)所得干燥硅酸加入稀释的硅酸钠溶液中得到硅溶胶；

4)取TPABr加入步骤3)所得的硅溶胶中；

5)取气相二氧化硅加入步骤4)所得溶胶中，搅拌得到均匀稳定的凝胶并陈化；

6)将步骤5)中所得凝胶转入反应釜中水热晶化；

7)将步骤6)所得产物离心分离；

8)将步骤7)所得固体产物洗涤、干燥、煅烧得到最终产品；

9)将步骤7)或步骤14)所得上清液即母液回收；

10)在步骤9)所得母液中补加氢氧化钠溶液和步骤2)中制得的干燥硅酸，得到硅溶胶；

11)取TPABr加入步骤10)所得的硅溶胶中，其用量少于步骤4)所需的用量；

12)取气相二氧化硅加入步骤11)所得溶胶中，搅拌得到均匀稳定的凝胶并陈化；

13)将步骤12)中所得凝胶转入反应釜中水热晶化；

14)将步骤13)所得产物离心分离；

15)将步骤14)所得固体产物洗涤、干燥、煅烧得到最终产品；

16)重复步骤9)到步骤15)的所有操作多次。

2.如权利要求1中所述的一种多次循环利用回收母液合成纯硅沸石的方法，其特征在于：在步骤1)中，氢氧化钠溶液浓度为6～8mol/L，石英与氢氧化钠物质量的摩尔比为1∶2，反应温度180～230℃，反应时间18～24h。

3.如权利要求1中所述的一种多次循环利用回收母液合成纯硅沸石的方法，其特征在于：在步骤2)中，盐酸加入后体系pH约为1；在步骤3)中，所加干燥硅酸使得硅溶胶中Na₂O与SiO₂的摩尔比为0.29～1。

4.如权利要求1中所述的一种多次循环利用回收母液合成纯硅沸石的方法，其特征在于：在步骤5)中，均匀稳定溶胶中各物质摩尔比为SiO₂∶Na₂O∶TPABr∶H₂O＝1∶0.05～0.33∶0.04～0.5∶30～150。

5.如权利要求1中所述的一种多次循环利用回收母液合成纯硅沸石的方法，其特征在于：在步骤6)中，水热晶化温度为130～190℃，晶化时长为8～24h。

6.如权利要求1中所述的一种多次循环利用回收母液合成纯硅沸石的方法，其特征在于：在步骤11)中，加入的TPABr量与步骤5)所得凝胶中SiO₂量的摩尔比为0.02～0.4。

7.如权利要求1中所述的一种多次循环利用回收母液合成纯硅沸石的方法，其特征在于：在步骤5)和12)中，陈化时间为6～36h。

8.如权利要求1中所述的一种多次循环利用回收母液合成纯硅沸石的方法，其特征在于：在步骤12)中，均匀稳定的凝胶中SiO₂、Na₂O、H₂O量与步骤4)中相同。

9.如权利要求1中所述的一种多次循环利用回收母液合成纯硅沸石的方法，其特征在于：在步骤13)中，水热晶化温度、晶化时长与步骤6)中相同。

10.如权利要求1中所述的一种多次循环利用回收母液合成纯硅沸石的方法，其特征在于：在步骤16)中，操作次数大于等于两次。