[发明专利]提高核裂变气体捕获能力的核燃料用二氧化铀芯块及其制备方法

说明书

本发明涉及一种二氧化铀芯块及其制备方法，该二氧化铀芯块含有氧化物添加剂，从而提高用于核燃料的二氧化铀芯块的核裂变气体的吸附性能，同时促进晶粒大小的生长，通过在二氧化铀中添加烧结添加剂La₂O₃‑Al₂O₃‑SiO₂，从而在二氧化铀芯块的烧结过程中生成液相使物质加速移动以促进晶粒生长，由于液相的蒸气压较低，在烧结过程中挥发较少，因此能够有效发挥添加剂的性能，并且包覆晶界的液相能够有效吸附核裂变气体铯。

技术领域

本发明涉及一种芯块及其制备方法，该芯块含有氧化物添加剂，以促进核燃料用二氧化铀芯块的晶粒大小的生长并提高核裂变气体捕获能力。

背景技术

自1970年以来，人们一直致力于核电站用二氧化铀芯块的研究，以改善其性能。首先，自1970年以来，二氧化铀芯块的开发重点是通过添加氧化物促进晶粒大小的生长，从而防止在正常和转变状态下运转时可能由芯块与包壳相互作用(Pellet CladdingInteraction，PCI)引起的燃料棒破损现象。根据全世界关于添加剂的诸多研究结果，核燃料制造商AREVA(现在的法马通公司)、西屋原子(Westinghouse Atom)公司分别完成了Cr₂O₃、Cr₂O₃-Al₂O₃的开发，目前为了商业发展已经取得或正在取得监管机构的许可。

当包壳与芯块相互接触时，由PCI引起的燃料棒破损现象从30GWD/MTU以上开始发生，此时，芯块向包壳半径方向施加外力引起机械变形并导致断裂。然而，具有作为添加氧化物的结果的大晶粒显微组织的芯块，在引起包壳变形之前会使芯块本身发生塑性变形，从而消除因受热、体积膨胀导致的芯块与包壳之间的相互应力。并且，作为通过核反应生成的各种核裂变气体可以逸出的通道的晶界面积减少，从而降低了核裂变气体向芯块外部逸出的速度。从逸出至二氧化铀芯块外部的核裂变气体与燃料棒的内表面反应形成陶瓷化合物而加速脆性破坏的角度来讲，这是具有能够提高核燃料棒的安全性的重要的大晶粒的芯块所具有的一个特点。如上所述，减少PCI损伤的烧结添加剂的作用基本是增大二氧化铀芯块的晶粒。这是由于在二氧化铀的烧结过程中，氧化物添加剂促进了铀阳离子在烧结温度下的移动，由此，发达的微观组织提高了在核电站熔炉(furnace)燃烧过程中的安全性以及发电站的运行裕度。

此后，由于2011年福岛第一核电站的氢爆炸引发的放射能泄漏事故，以进一步加强安全性的核燃料的性能改善为目标，世界范围内再一次展开了研究。最终，事故容错燃料(Accident Tolerant Fuel，ATF)的开始以芯块及包壳为开发对象。全球的ATF核燃料开发始于2012年美国能源部的研发投资，作为目前用于得到适当的最终候选物的研究，已发展到在辐照测试之后测试燃料棒(Lead Test Rod,LTR)的单元测试的水平。在迄今为止开发的ATF芯块中，基于二氧化铀的候选物包括：在二氧化铀芯块中分散配置碳化硅晶须(SiC晶须)或金刚石颗粒的复合材料形态、以及在二氧化铀基质内形成金属网的金属微单元形态，所有这些都旨在提高导热率。然而，从制备和炉内燃烧过程中的尺寸稳定性而言，添加有氧化物且具有大晶粒的二氧化铀芯块(含有用于降低PCI破损的添加剂)被认为是可行性最高的ATF芯块的强有力的最终候选物，但目前仍在开发中。

一般而言，在平均粒径大小为40μm(二维测量)以上的芯块中，观察到通过晶粒的生长来提高性能。根据C.Delafoy等人的研究结果(2007年国际轻水堆燃料性能会议论文集)，作为氧化试验的结果，相比于平均晶粒为40μm以上的芯块，平均晶粒大小为20μm左右的芯块减重高达5倍左右。即、可以看出大晶粒芯块具有较高的抗氧化性。