[发明专利]一种化学链甲烷部分氧化载氧体及其制备方法和应用

权利要求书

1.一种化学链甲烷部分氧化载氧体的制备方法，其特征在于，所述载氧体的通式为LaMn_1-x-yFe_xCo_yO₃，0＜x＜1，0＜y＜1；所述载氧体的晶体结构均为立方晶体结构；该方法按照以下步骤进行：

步骤1，根据LaMn_1-x-yFe_xCo_yO₃化学计量比，称取硝酸镧、硝酸锰、硝酸铁、硝酸钴以及络合剂溶解在去离子水中配置为前驱体溶液，其中，所述络合剂与所述前驱体溶液中金属离子总量的摩尔比为1.2:1~2.4:1；

步骤2，将步骤1所得溶液在连续搅拌条件下，蒸干至凝胶状；随后放入100~180℃恒温干燥箱充分干燥6~24h，将所得前驱体粉末在800~1000℃条件下充分焙烧2h~6h，得到分子式为LaMn_1-x-yFe_xCo_yO₃，0＜x＜1，0＜y＜1的钙钛矿复合型载氧体。

2.根据权利要求1所述的一种化学链甲烷部分氧化载氧体的制备方法，其特征在于，所述络合剂为柠檬酸、乙二醇、甘氨酸、尿素中的至少一种。

3.一种化学链甲烷部分氧化载氧体，其特征在于，所述载氧体的通式为LaMn_1-x-yFe_xCo_yO₃，0＜x＜1，0＜y＜1；所述载氧体的晶体结构均为立方晶体结构；并且按照以下步骤制备得到：

步骤1，根据LaMn_1-x-yFe_xCo_yO₃化学计量比，称取硝酸镧、硝酸锰、硝酸铁、硝酸钴以及络合剂溶解在去离子水中配置为前驱体溶液，其中，所述络合剂与所述前驱体溶液中金属离子总量的摩尔比为1.2:1~2.4:1；

步骤2，将步骤1所得溶液在连续搅拌条件下，蒸干至凝胶状；随后放入100~180℃恒温干燥箱充分干燥6~24h，将所得前驱体粉末在800~1000℃条件下充分焙烧2h~6h，得到分子式为LaMn_1-x-yFe_xCo_yO₃，0＜x＜1，0＜y＜1的钙钛矿复合型载氧体。

4.根据权利要求3所述的一种化学链甲烷部分氧化载氧体，其特征在于，所述络合剂为柠檬酸、乙二醇、甘氨酸、尿素中的至少一种。

5.一种如权利要求3-4中任一项所述载氧体在化学链部分氧化甲烷制合成气的应用，其特征在于，在还原阶段，所述载氧体在无氧条件下与甲烷反应，所述载氧体中的晶格氧将甲烷部分氧化生成合成气，与此同时所述载氧体被还原；在氧化阶段，被还原后的载氧体与空气反应实现催化剂的循环再生，恢复到与甲烷反应前的钙钛矿结构。

6.根据权利要求5所述的载氧体在化学链部分氧化甲烷制合成气的应用，其特征在于，所述还原阶段通入甲烷和氮气混合气，其中甲烷体积百分数为5—50%，以甲烷为基准计算，控制反应的体积空速为150—3000h^-1；反应温度为500-1000℃。

7.根据权利要求5所述的载氧体在化学链部分氧化甲烷制合成气的应用，其特征在于，所述氧化阶段通入空气煅烧补充晶格氧，反应温度为500-1000℃。