[发明专利]基于石墨烯聚酰亚胺复合海绵前驱体导热薄膜的制备方法

权利要求书

1.一种基于石墨烯聚酰亚胺复合海绵前驱体导热薄膜的制备方法，其特征在于，包括：

步骤S1，准备氧化石墨烯水溶液；

步骤S2，准备聚酰亚胺前驱体溶液；

步骤S3，将所述氧化石墨烯水溶液与聚酰亚胺前驱体溶液混合，得到氧化石墨烯/聚酰胺酸混合溶液；

步骤S4，将得到的氧化石墨烯/聚酰胺酸混合溶液进行冷冻，得到氧化石墨烯/聚酰胺酸冷冻海绵；

步骤S5，采用冷冻干燥法，对得到的氧化石墨烯/聚酰胺酸冷冻海绵进行干燥，得到氧化石墨烯/聚酰胺酸复合海绵；

步骤S6，将得到的氧化石墨烯/聚酰胺酸复合海绵置于热压反应炉中，采用热压氧化预处理方法，实现氧化石墨烯的还原与聚酰胺酸的亚胺化；同时对其进行机械加压，得到还原氧化石墨烯/聚酰亚胺复合薄膜；

步骤S7，将得到的还原氧化石墨烯/聚酰亚胺复合薄膜置于热压反应炉中，采用真空热处理使石墨烯及聚酰亚胺碳化；同时对其进行机械加压，得到石墨烯/聚酰亚胺碳膜；

步骤S8，将得到的石墨烯/聚酰亚胺碳膜置于高温石墨化炉中，采用梯度升温法实现碳膜的石墨化，得到基于石墨烯/聚酰亚胺复合海绵前驱体的导热薄膜；

步骤S6和步骤S7中的机械加压的条件为压力20MPa-30MPa，保压直至温度降低到200℃时，卸掉压力；

步骤S7中真空热处理的条件为：温度900℃-1000℃，恒温2h-2.5h。

2.根据权利要求1所述的基于石墨烯聚酰亚胺复合海绵前驱体导热薄膜的制备方法，其特征在于，步骤S3中，所述氧化石墨烯水溶液中氧化石墨烯的浓度为1~10mg/mL。

3.根据权利要求1所述的基于石墨烯聚酰亚胺复合海绵前驱体导热薄膜的制备方法，其特征在于：步骤S3中，所述聚酰亚胺前驱体溶液中聚酰胺酸的浓度为15-20mg/mL。

4.根据权利要求1所述的基于石墨烯聚酰亚胺复合海绵前驱体导热薄膜的制备方法，其特征在于：步骤S3中所述氧化石墨烯/聚酰胺酸混合溶液中，氧化石墨烯的浓度为10wt%-90wt%。

5.根据权利要求4所述的基于石墨烯聚酰亚胺复合海绵前驱体导热薄膜的制备方法，其特征在于：步骤S6中所述热压氧化预处理方法的热处理温度为300℃~350℃，恒温1h-1.5h。

6.根据权利要求4所述的基于石墨烯聚酰亚胺复合海绵前驱体导热薄膜的制备方法，其特征在于：步骤S7中所述梯度升温法的条件为：以升温速率为20℃/min加热到1200℃后，升温速率改为10℃/min加热到2200℃，恒温30min后；升温速率为5℃/min，继续加热到2800℃，恒温120min后，降到室温。

7.根据权利要求1~6任意一项所述的基于石墨烯聚酰亚胺复合海绵前驱体导热薄膜的制备方法，其特征在于，步骤S2包括：

将单体二元胺二氨基二苯醚分散于极性溶剂中，然后加入二酐均苯四甲酸酐，其中二酐均苯四甲酸酐与单体二元胺二氨基二苯醚的摩尔比为 100:95-99；搅拌使其充分反应后，得到聚酰胺酸(PAA)溶液；反应完成后，进行冲洗，然后过滤、清洗、干燥后，得到固形物；取固形物与三乙胺(TEA)的水溶液搅拌均匀后，得到水溶性的聚酰亚胺前驱体溶液。

8.一种基于石墨烯聚酰亚胺复合海绵前驱体导热薄膜，其特征在于：采用如权利要求1-7任意一项所述的基于石墨烯聚酰亚胺复合海绵前驱体导热薄膜的制备方法制备得到。