[发明专利]硼掺杂金刚石负载金属单原子及其制备方法和应用

说明书

本发明提供了一种硼掺杂金刚石负载金属单原子，所述硼掺杂金刚石负载金属单原子包括基底，设置在所述基底一侧或两侧的硼掺杂金刚石薄膜，以及均匀负载在所述硼掺杂金刚石薄膜表面的催化剂，所述催化剂包括金属单原子。制备得到硼掺杂金刚石负载金属单原子的电极具有宽的电化学窗口、高的稳定性、高的催化活性以及产物选择性，大幅提高催化过程的选择性和效率。

技术领域

本发明涉及催化电极领域，尤其涉及硼掺杂金刚石负载金属单原子及其制备方法和应用。

背景技术

随着全球人口不断的增加，化石燃料的日益枯竭和全球环境问题越来越严重，能够替代传统化石燃料，减轻环境负担的同时实现能源的可持续利用的新型燃料的探索迫在眉睫。氨气主要用于化工工艺中化肥的生产，对于解决全球粮食问题有重要作用，同时它也是绿色的能源载体，是潜在的能源传输燃料。

氮还原产生氨气主要作用在于化工生产，合成氨对于农作物的生长，对于解决全球粮食问题有着很大的意义。目前，工业生产中氮还原制氨气的主要方法是使用哈伯-博施法，哈伯-博施法需要的工艺条件较为苛刻，反应温度需要保持在400-650℃范围内，压强需要保持在150-300atm之间，氢气也是不可或缺的原料之一，同时反应需要的能量来源于化石燃料的燃烧，这又产生了大量的二氧化碳，增加了环境负担。与传统的哈伯-博施法相比，电化学催化还原氮气产生氨气有以下优点：(1)电催化还原技术条件温和；(2)不需要消耗大量的能源，减少了碳足迹；(3)设备简单，避免了在工厂中搭建复杂的反应设备。

电催化氮气还原生成氨气(Nitrogen Reduction Reaction，NRR)技术早在上世纪六十年代就有科学家做出了研究，但是限于当时对于材料设计认识的欠缺，表征和测试手段的落后，没有获得很好的成果。电催化还原是否能够高效的进行，很大程度上取决于催化电极的设计。电催化NRR需要克服很高的能垒，才能实现N₂的还原，这就对催化剂的催化活性有很高的要求。在水系溶液中，析氢反应(Hydrogen Evolution Reaction，HER)相较于NRR有着更低的还原电位，因此，析氢反应的进行导致NRR反应效率不高，不利于NRR反应的进行；同时，催化反应选择性差，NRR反应经常伴随着副反应产生大量副产物，此外，现阶段电催化NRR还存在电极材料稳定性差、催化剂活性低、氨气产生的法拉第效率低等缺陷而抑制了该技术的发展。

发明内容

本发明的目的在于提供一种硼掺杂金刚石负载金属单原子及其制备方法和应用，旨在解决电催化反应电极材料稳定性差、催化活性低的问题。

为实现上述发明目的，本发明采用的技术方案如下：

一种硼掺杂金刚石负载金属单原子，所述硼掺杂金刚石负载金属单原子包括基底，设置在所述基底一侧或两侧的硼掺杂金刚石薄膜，以及均匀负载在所述硼掺杂金刚石薄膜表面的催化剂，所述催化剂包括金属单原子。

以及，一种硼掺杂金刚石负载金属单原子的制备方法，包括如下步骤：

提供硼掺杂金刚石载体，所述硼掺杂金刚石载体包括一基底，以及设置在所述基底一侧或两侧的硼掺杂金刚石薄膜；

提供金属盐溶液，以所述硼掺杂金刚石载体作为工作电极，Pt电极作为对电极，饱和银/氯化银电极作为参比电极，所述金属盐溶液为电镀液，采用三电极体系在磁力搅拌下进行电化学沉积，在所述硼掺杂金刚石薄膜上沉积金属单原子；再采用退火的方法对沉积在所述硼掺杂金刚石薄膜上的金属原子进行分散处理，得到所述硼掺杂金刚石负载金属单原子。

以及，一种电催化还原反应电极，所述电催化还原反应电极的材料为上述硼掺杂金刚石负载金属单原子或由上述方法制备得到的硼掺杂金刚石负载金属单原子。

以及，包含上述的硼掺杂金刚石负载金属单原子或由上述方法制备得到的硼掺杂金刚石负载金属单原子的电极在电催化还原反应的应用。