[发明专利]一种基于观测数据和化学机制的臭氧来源解析方法

说明书

本发明公开了属于环境空气检测技术领域的一种基于观测数据和化学机制的臭氧来源解析方法；具体说是一种基于臭氧前体物观测数据和大气化学反应机制的臭氧来源解析方法。本方法是首先测定环境空气中VOCs的浓度，获取观测期间NOx、O₃浓度和气象数据；然后利用大气化学反应箱式模型计算O₃生成率，筛选适应性的大气化学反应机制并进行臭氧生成敏感因子分析；在敏感性分析基础上对臭氧生成敏感前体物进行来源解析，最后基于敏感前体物来源解析结果耦合大气化学反应箱式模型解析O₃来源；为环境中臭氧的来源解析和化学行为的研究建立了新方法，开辟了新思路。该方法具有重要的科学意义和重要的实际推广应用价值。

技术领域

本发明属于环境空气检测技术领域，特别涉及一种基于观测数据和化学机制的臭氧来源解析方法；具体说是一种基于臭氧前体物观测数据和大气化学反应机制的臭氧来源解析方法。

背景技术

环境空气中的O₃主要是由NOx和VOCs等前体物在光照作用下生成的二次污染物，已经成为影响我国夏秋季节环境空气质量的重要污染物。在实际光化学反应过程中，NOx和VOCs对O₃生成的影响是一个高度非线性过程，导致O₃的污染来源识别极其不易，因此研究臭氧的来源非常必要。

较早的O₃来源研究方法是利用O₃的浓度与其前体物(NOx和VOCs)之间相关性的经验动力学模拟方法简单描述O₃生成过程中不同前体物控制情况，间接定性指出环境空气中O₃的来源。随着科学的进步，基于臭氧生成前体物(VOCs和NOx)观测数据的盒子模型得到应用，该模型是假设盒子内污染物充分混合，在一些物种实测逐时浓度数据的约束下，模拟大气化学过程，反推NOx和VOCs的源反应，然后假设源效应的削减，计算不同臭氧前体物的相对增量反应活性，据此分析臭氧生成机制及其对VOCs和NOx的敏感性，进而定性分析O₃的主要来源。上述两种方法虽能模拟O₃生成的过程，但也只能定性研究O₃来源。

近年来，随着空气质量模型系统的升级，基于排放的模式均能定性分析不同源的O₃前体物对O₃生成的影响及O₃生成后的区域传输。模式内嵌的臭氧源识别技术可以定量解析环境空气中O₃的来源。但空气质量模式采用的排放清单是通过产品产量和能源消耗量结合排放因子统计得到的O₃前体物的排放量，存在不确定性和滞后性，排放源清单的欠准确性会使臭氧来源解析结果存在一定误差。另外，模拟过程对计算机容量与速度的要求非常高，数据计算量非常大，输出十分复杂。

此外，无论是早期基于观测的模型还是空气质量模式所选用的O₃生成化学机制的差异，将直接导致O₃生成模拟结果的差异，进而导致造成O₃生成模拟结果与实际结果的有一定的误差。由于化学机制直接反映污染物在环境空气中的反应过程，因此，基于观测数据，结合气象参数筛选O₃生成过程中具有适应性的化学机制是非常必要的，且基于此模拟的O₃更能反映研究区域的真实情况。

发明内容

本发明的目的是提出一种基于观测数据和化学机制的臭氧来源解析方法；其特征在于，该方法是一种基于臭氧前体物观测数据和大气化学反应机制的环境空气中臭氧来源定量解析方法；包括如下步骤：

(1)采集环境空气中VOCs样品，并进行样品处理；

(2)测定环境空气VOCs样品中臭氧前驱物PAMs及部分含氧VOCs化合物浓度，同时收集观测期间NOx、O₃、主要自由基OH、HONO的浓度和气象数据；