[发明专利]一种基于观测数据和化学机制的臭氧来源解析方法

权利要求书

1.一种基于观测数据和化学机制的臭氧来源解析方法；其特征在于，该方法是一种基于臭氧前体物观测数据和大气化学反应机制的环境空气中臭氧来源定量解析方法；包括如下步骤：

(1)采集环境空气中VOCs样品，并进行样品处理；

(2)测定环境空气VOCs样品中臭氧前驱物PAMs及部分含氧VOCs化合物浓度，同时收集观测期间NOx、O₃、主要自由基OH、HONO的浓度和气象数据；

(3)将步骤(2)中污染物浓度数据和气象数据分别输入大气化学反应箱式模型的不同大气化学反应机制中，筛选适应性的大气化学反应机制；

(4)在耦合适应性大气化学反应机制的大气化学反应箱式模型中，使用强力测试法进行O₃生成敏感因子分析；

(5)在步骤(3)和步骤(4)的基础上，对敏感性臭氧前体物进行来源解析；基于前体物来源解析结果，在耦合本地适应性大气化学反应机制下的大气化学反应箱式模型中，分析各前体物排放源的O₃生成率，从而实现臭氧来源定量解析。

2.根据权利要求1所述基于观测数据和化学机制的臭氧来源解析方法；其特征在于，所述步骤(2)中，对采集的VOCs样品进行化学组分分析，获得57种臭氧前驱物PAMs及部分含氧VOCs化合物浓度数据，主要针对臭氧前驱物，对于其他VOCs化合物的研究不做局限。

3.根据权利要求1所述基于观测数据和化学机制的臭氧来源解析方法；其特征在于，所述步骤(3)中筛选适应性大气化学反应机制的方法，将VOCs、NOx、主要自由基OH、HONO、气象参数等观测数据输入大气化学反应箱式模型嵌套于不同机制中，分别计算在相同环境不同化学反应机制下的O₃生成率，其具体计算公式如下：

式中，P(O₃)为O₃生成率，为O₃生成速率，为O₃消耗速率；式中涉及到的k分别不同化合物的反应系数，[NO]、[HO₂]、[RO_2i]分别为参与反应的NO、HO₂、RO_2i的浓度；和分别为在H₂O下的O(¹D)的反应常数和降解速率，[OH]、[O₃]、[NO₂]分别为参与反应的OH、O₃、NO₂的浓度，P(RONO₂)为反应中生成的硝酸酯浓度，L(O₃+alkcncs)为反应中烯烃的消耗速率；由此将模拟得到的不同反应机制对应的O₃生成率与实际观测的O₃浓度数据进行相关性分析，筛选适应性的大气化学反应机制。

4.根据权利要求1所述基于观测数据和化学机制的臭氧来源解析方法；其特征在于，所述步骤(4)中使用强力测试法进行O₃生成敏感因子分析，是在本地适应性化学机制条件下，分别控制NOx和VOCs时的O₃生成率消减系数，在分别控制NOx、VOCs时，源效应削减i前后臭氧生成变化百分比与假设的源效应削减i前后NOx或VOCs的浓度变化百分比的比值的计算，若控制NOx时O₃生成率消减系数大于控制VOCs时O₃生成率消减系数，则研究区域O₃生成过程受到NOx控制，反之，受VOCs控制。

5.根据权利要求1所述基于观测数据和化学机制的臭氧来源解析方法；其特征在于，所述步骤(5)中建立的大气化学反应箱式模型耦合PMF受体模型与适应性大气化学反应机制的O₃来源解析方法，其具体包括以下步骤：

①在臭氧生成敏感性分析基础上，采用PMF模型对敏感因子进行来源解析，即若臭氧生成受NOx或VOCs控制时，则分析得到NOx或VOCs的来源解析结果；

②结合PMF源解析结果及PMF模型原理，得到NOx或VOCs各排放源中的每种化合物的浓度；

③将环境中的VOCs或NOx的观测数据及各排放源的NOx或VOCs的浓度输入耦合适应性大气化学反应机制的箱式模型中，模拟各NOx或VOCs排放源的O₃生成率；

④基于各排放源的O₃生成率，计算各排放源在臭氧生成过程中的贡献率，实现臭氧来源定量解析。