[发明专利]一种具有优异电催化还原氮气性能的铁负载氮掺杂多孔碳材料及其合成方法及应用

说明书

本发明公开了一种具有优异电催化还原氮气性能的铁负载氮掺杂多孔碳材料及其合成方法及应用，其合成方法为：咪唑类物质溶于醇类溶剂中，形成溶液A；将锌盐及亚铁盐溶于醇类溶剂中，形成溶液B；将溶液A和溶液B分别通入氮气将空气排尽后，密封、混合、静置，然后离心分离得到沉淀物，沉淀物干燥后磨成粉末，再煅烧活化，煅烧后的产物依次用盐酸溶液、去离子水洗涤，干燥得到铁负载氮掺杂多孔碳材料产品。本发明的铁负载氮掺杂多孔碳材料应用于电催化合成氨反应时具有较高的稳定性，NH₃生成速率最高为1.26ug/h/cm²，法拉第效率可达到0.66%。

技术领域

本发明涉及一种具有优异电催化还原氮气性能的铁负载氮掺杂多孔碳材料及其合成方法及应用。

背景技术

近年来随着世界人口的增长和能源需求的增加，氨（NH₃）不仅广泛用于化肥生产，而且被认为是一种便于运输的氢能载体及理想的化学储氢材料。但是，由于N₂的化学惰性和高N≡N键裂解的能垒，NH₃的合成主要依赖于传统的Haber-Bosch工艺，大气氮和H₂在高温高压下合成氨，这造成了大量的能源消耗和温室气体排放。电催化合成氨被认为是一种环境友好的解决方案，因为它可以由可再生电能提供电力而不会造成大量的化石燃料消耗和二氧化碳排放。该策略在温和条件下，利用水作为氢源代替高纯氢（H₂）直接将N₂转化为NH₃。过渡金属负载的掺杂多孔碳材料具有成本低、催化性能好、易制备、环保等优良性能，过渡金属（铁、钴……）负载的杂原子掺杂多孔碳材料因其地球储量丰富，性能优异而受到广泛关注。

发明内容

针对现有技术中存在的上述问题，本发明的目的在于提供了操作简单、价格低廉、产物收率高，具有较大的经济和实用价值的一种具有优异电催化氮气还原性能的铁负载氮掺杂多孔碳材料及其合成方法和应用。

所述的一种具有优异电催化还原氮气性能的铁负载氮掺杂多孔碳材料的合成方法，其特征在于包括如下步骤：

1）咪唑类物质溶于醇类溶剂中，形成溶液A；将锌盐及亚铁盐溶于醇类溶剂中，形成溶液B；溶液A和溶液B中分别通入氮气30~40分钟后密封，然后将密封的溶液A和溶液B混合，密封条件下室温静置8~12小时；

2）步骤1）静置结束后，将静置后的混合液置于离心机中离心分离，得到上清液和沉淀物；将所述沉淀物真空干燥后研磨成粉末，保存备用；

3）将步骤2）所得粉末放入石英舟中，石英舟再放置在管式炉内进行煅烧活化，得到黑色粉末产物；

4）步骤3）所得黑色粉末产物用盐酸溶液洗涤以除去黑色粉末产物中的锌，再用去离子水洗涤以将粘附在黑色粉末产物上的盐酸除去，然后于真空干燥箱内干燥，即得到所述铁负载氮掺杂多孔碳材料产品。

所述的一种具有优异电催化还原氮气性能的铁负载氮掺杂多孔碳材料的合成方法，其特征在于步骤1）中，所述咪唑类物质为2-甲基咪唑，所述锌盐为硝酸锌或氯化锌，所述亚铁盐为硝酸亚铁或氯化亚铁；所述醇类溶剂为甲醇或乙醇，优选为甲醇。

所述的一种具有优异电催化还原氮气性能的铁负载氮掺杂多孔碳材料的合成方法，其特征在于步骤1）中，锌盐及亚铁盐两者的总物质的量与咪唑类物质的物质的量之比为0.5~1.5 : 4，优选为1 : 4。

所述的一种具有优异电催化还原氮气性能的铁负载氮掺杂多孔碳材料的合成方法，其特征在于步骤2）中，混合液置于离心机中进行离心分离的转速为8000~10000rpm，离心分离的时间为8~12分钟；步骤2）中，真空干燥的温度为60~80℃，干燥时间为8~16小时。