[发明专利]一种原位掺杂型铁系类芬顿催化剂及其合成方法和应用

说明书

本发明公开了一种原位掺杂型铁系类芬顿催化剂及其合成方法和应用。所述合成方法包括以下步骤：将前驱体三聚氰胺溶液加入铁源溶液中，蒸干得到固体；将固体烘干研磨均匀后，于450℃～650℃条件下焙烧2～5h，冷却后得到催化剂。本发明的催化剂中的铁物种是以铁氧化物的形态存在的，并通过Fe‑N键负载到氮化碳骨架上，氮化碳的引入引起了铁氧化物表面缺陷的产生，加快了催化反应过程的电子传递速率。同时，本发明的Fe‑g‑C₃N₄对污染物具有一定的自降解能力，在类芬顿反应过程中不在需要苛刻的pH条件，在中性条件下即可对多种污染物表现出优越的催化降解性能、适应性和稳定性，在污水处理方面具有很大的应用潜力。

技术领域

本发明涉及污水处理领域，具体涉及一种原位掺杂型铁系类芬顿催化剂及其合成方法和应用。

背景技术

水是地球上一切生命赖以生存、人类生活和生产不可缺少的基本物质之一。近年来，人类的生活和生产等方面的活动导致了各种新型有机污染物的产生，如农药、酚类、医药、染料、杀虫剂及内分泌干扰物等，对自然水环境造成了极大的污染。由于这些新型有机污染物具有成分复杂、难降解性、持久性和毒性，利用传统的污水处理技术难以将其有效去除。长期以来，人们一直致力于寻找更经济、更高效和更稳定的污水处理技术，希望能找到突破口，以达到解决当前常规水处理技术对新型有机污染物降解不彻底这一瓶颈问题的目的。

作为一种高级氧化技术，芬顿催化氧化技术具有高效、环境友好的特点，在废水处理中发挥了显著作用，有着良好的发展前景。在经典芬顿的基础上发展起来的多相芬顿催化技术虽然在一定程度上克服了经典芬顿反应pH响应范围窄、铁泥产生量大、活性组分无法与水分离等缺点，但其仍存在中性条件下活性低、催化剂稳定性差、过氧化氢利用率低等问题，因此，如何打破芬顿反应中的Fe³⁺还原为Fe²⁺这一速率限制步骤，设计更高效、更稳定的芬顿催化剂成为了亟待解决的问题。近年来，学者们致力于这一问题进行研究，不断开发了铜、锰、锌、钴等多相芬顿催化体系，并取得了一定成果，但对于经典芬顿中的铁系，在多相芬顿中并未能取得明显的成效，所以，如何提高多相铁系芬顿催化剂的催化活性和降解效率又成为了当前的热点问题。

发明内容

本发明的目的之一在于提供一种原位掺杂型铁系类芬顿催化剂的合成方法，通过该方法合成出原位掺杂型铁系类芬顿催化剂，以解决多相芬顿催化剂中性条件下活性差、稳定性差、过氧化氢利用率低等问题。

本发明的目的之二在于提供一种污水处理剂——原位掺杂型铁系类芬顿催化剂。

本发明的目的之三还在于提供上述原位掺杂型铁系类芬顿催化剂在降解新型有机污染物方面的应用。所述有机污染物包括双酚A(BPA)、2-氯苯酚(2-CP)、环丙沙星(CIP)、2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D)、苯妥英(PHT)、苯海拉明(DP)、布洛芬(IBU)等。特别地，所述催化剂在降解污染物的过程中需与H₂O₂联用，能产生强氧化性的羟基自由基(·OH)和超氧自由基(O₂·-)，攻击并分解有机污染物。此外，本发明方法所合成的目标催化剂也可应用于水环境修复以外的其他领域。

本发明目的通过以下技术方案实现：

一种原位掺杂型铁系类芬顿催化剂的合成方法，包括以下步骤：

(1)将前驱体三聚氰胺加入铁源溶液中，搅拌溶解后蒸干，得到固体产物A；所述的前驱体的投加量与铁源溶液中铁的摩尔比为5:1～40:1；

(2)将固体产物A烘干并研磨均匀；

(3)将研磨均匀的固体产物A在空气氛围中进行焙烧，得到所述原位掺杂型铁系类芬顿催化剂(Fe-g-C₃N₄)。