[发明专利]一种在超临界流体介质改性的石墨烯作为导电填料制备导电橡胶的方法

权利要求书

1.一种在超临界流体介质改性的石墨烯作为导电填料制备导电橡胶的方法，其特征在于，首先在超临界流体中利用超声或搅拌作用将天然石墨剥离为石墨烯；然后向超临界流体中泵入硅烷偶联剂，在超声或搅拌之下将剥离好的石墨烯表面包裹改性，经泄压后，得到硅烷偶联剂改性本征石墨烯；将改性石墨烯能够均匀分散在水性环境中；最后将石墨烯水性分散液与天然橡胶乳液复合，干燥后得到均匀填充了本征石墨烯的导电橡胶制品；

所述方法包括以下步骤：

（1）在高压反应釜中加入天然石墨、有机溶剂及助溶剂；

（2）向高压反应釜内泵入二氧化碳，加热反应釜使得介质温度、压力达到临界点以上；

（3）启动超声或搅拌装置，将石墨剥离为石墨烯；

（4）向高压反应釜内加入硅烷偶联剂；

（5）利用超声或搅拌装置对高压反应釜中物料进行扰动；

（6）停止超声或搅拌，打开阀门泄压至常压，排出装置内混合物料；

（7）将步骤（6）得到的混合物料沉淀分离，得到的沉淀物为硅烷偶联剂改性本征石墨烯；

（8）将步骤（7）得到的硅烷偶联剂改性本征石墨烯分散在水中，得到石墨烯水性分散液；

（9）将步骤（8）得到的石墨烯水性分散液与橡胶乳液复合，利用超声或搅拌将其均匀分散，得到混合料；

（10）将步骤（9）得到混合料干燥，得到导电橡胶母粒；

（11）采用机械共混法将步骤（10）得到的导电橡胶母粒、生胶与硫化剂混炼，制备出导电橡胶制品。

2.根据权利要求1所述的一种在超临界流体介质改性的石墨烯作为导电填料制备导电橡胶的方法，其特征在于，步骤（1）中所述有机溶剂包括DMF、NMP；所述助溶剂为醇类物质，包括乙醇、甲醇、异丙醇、乙二醇。

3.根据权利要求1所述的一种在超临界流体介质改性的石墨烯作为导电填料制备导电橡胶的方法，其特征在于，步骤（1）中所述天然石墨与有机溶剂的质量比为1：1至1：1000，有机溶剂与助溶剂的质量比为5：1至1000：1。

4.根据权利要求1所述的一种在超临界流体介质改性的石墨烯作为导电填料制备导电橡胶的方法，其特征在于，步骤（2）中所述反应釜温度≥31℃，压力≥7.3Mpa。

5.根据权利要求1所述的一种在超临界流体介质改性的石墨烯作为导电填料制备导电橡胶的方法，其特征在于，步骤（3）中所述超声或搅拌时间为1小时至24小时。

6.根据权利要求1所述的一种在超临界流体介质改性的石墨烯作为导电填料制备导电橡胶的方法，其特征在于，步骤（4）中所述硅烷偶联剂分子结构式为RSiX3其中，R：有机官能基，X：水解性官能基，包括乙烯基三乙氧基硅烷、乙烯基三甲氧基硅烷、乙烯基三(β-甲氧乙氧基)硅烷。

7.根据权利要求1所述的一种在超临界流体介质改性的石墨烯作为导电填料制备导电橡胶的方法，其特征在于，步骤（4）中，天然石墨与硅烷偶联剂的质量比为1：0.01至1：3。

8.根据权利要求1所述的一种在超临界流体介质改性的石墨烯作为导电填料制备导电橡胶的方法，其特征在于，步骤（9）中所述硅烷偶联剂改性本征石墨烯与天然橡胶乳液的质量比为30：100至0.1：100。