[发明专利]一种无机氮化物发光材料的制备方法

权利要求书

1.一种无机氮化物发光材料的制备方法，其特征在于，所述无机氮化物发光材料的分子式为M_a-xAl_b-yA_yD_cN₃：R_x，其中，0.5≤a≤1.5，0.001≤x≤0.5，0.5≤b≤1.5，0.0001≤y≤0.5，0.5≤c≤1.5；M元素选自Mg、Ca、Sr和Ba的一种或一种以上元素，A元素选自V和P的一种或两种，D元素选自Si、Ge、Sn和Zr的一种或一种以上元素，R元素选自Mn、Ce、Nd、Sm、Eu、Tb、Dy、Ho、Er、Tm和Yb的一种或一种以上元素；

所述无机氮化物发光材料制备方法包括如下步骤：

1)备料：依据待制备无机氮化物发光材料的分子式准备原料：原料1为Mg、Ca、Sr、Ba、Al、Si、Ge、Sn、Zr的氮化物中的两种以上，原料2为Mn、Ce、Nd、Sm、Eu、Tb、Dy、Ho、Er、Tm和Yb的氮化物或者氧化物中的一种以上，原料3为V或/和P的氧化物；将全部的原料1和一半重量的原料2混合研磨得到混合物料A，将剩余一半重量的原料2和全部的原料3混合研磨得到混合物料B，其中，所述混合物料A的粒径为3-5μm，所述混合物料B的粒径为1-3μm；

2)将步骤1)中准备好的混合物物料A和混合物料B在保护气氛下湿法混合，得到湿的混合物料C，湿法混合用的液体为液态烃；

3)将步骤2)制得的湿的混合物料C在保护气氛下干燥，得到干的混合物料C；

4)将步骤3)中制得的干的混合物料C在保护气氛下焙烧反应；

5)在步骤4)中的焙烧反应结束后，进行降温结晶，得到粗制荧光粉结晶体；

6)将步骤5)制得的粗制荧光粉结晶体去杂，得到精制荧光粉结晶体；

7)将步骤6)制得的精制荧光粉晶体进行湿法研磨，然后经干燥制得无机氮化物发光材料粉料。

2.根据权利要求1所述的无机氮化物发光材料的制备方法，其特征在于，步骤2)具体操作为：将所述混合物料A和所述混合物料B放入搅拌釜内，并向搅拌釜内加入碳原子数为6-10烷烃，加入的烷烃的体积为所述混合物料A体积与所述混合物料B体积之和的3-5倍。

3.根据权利要求1所述的无机氮化物发光材料的制备方法，其特征在于，步骤4)中的焙烧反应采用一段式或多段式焙烧。

4.根据权利要求3所述的无机氮化物发光材料的制备方法，其特征在于，一段式焙烧，焙烧温度为1680-1870℃，焙烧时间为5-22小时。

5.根据权利要求3所述的无机氮化物发光材料的制备方法，其特征在于，多段式焙烧为三段式焙烧，其中，第一段焙烧温度为570-1170℃，温度从570℃升至1170℃耗时1-1.5小时，在1150-1170℃保温2.5-8.5小时；第二段焙烧温度为1170-1370℃，温度从1170℃升至1370℃耗时0.5-1小时，在1330-1370℃保温4.5-7.5小时；第三段的焙烧温度为1370-1770℃，温度从1370℃升至1770耗时2-3小时，在1700-1770℃保温2-20小时。

6.根据权利要求1-5任一所述的无机氮化物发光材料的制备方法，其特征在于，步骤5)包括如下步骤：

i)步骤4)焙烧反应结束后，将步骤4)中制得的产物降温至所述无机氮化物发光材料的临界温度Tc，待有晶体析出后5-10min后升温至比临界温度Tc高40-50℃，直至晶体完全熔融；

ii)步骤i)中的晶体完全熔融后，再次进行降温至比临界温度Tc低30-50℃进行结晶，待有晶体析出后20-30min后升温至比临界温度Tc高10-20℃的温度，保温10-20min；

iii)待步骤ii)中的晶体完全熔融后，再次进行降温结晶。

7.根据权利要求6所述的无机氮化物发光材料的制备方法，其特征在于，步骤i)中的降温速率为30-50℃/min，升温速率为20-40℃/min；步骤ii)中的降温速率为10-20℃/min，升温速率为50-80℃/min；步骤iii)中的降温速率为2-10℃/min。