[发明专利]一种单壁碳纳米管梯度氧化纯化方法

说明书

本发明属于碳纳米材料领域，公开了一种单壁碳纳米管梯度氧化纯化方法，包括：(1)将单壁碳纳米管原样置于反应器中，通入惰性气体，加热至相对较低的温度T₁，待温度稳定后通入强氧化气体，反应0.1‑5h，停止通入强氧化气体；(2)在惰性气体保护下，加热至相对较高的温度T₂，待温度稳定后通入弱氧化气体，反应0.1‑5h，停止通入弱氧化气体；T₂‑T₁≥100℃；(3)将步骤(2)所得样品分散至酸溶液中，搅拌反应0.1‑24h，过滤干燥。该方法不仅可以在碳纳米管表面免受破坏的前提下提高杂质碳的处理效率，又可以有效地破坏产物中碳包金属结构的外层结晶石墨杂质，解决包覆在结晶石墨层内的金属颗粒难以去除的难题，从而提高单壁碳纳米管的纯度和品质。

技术领域

本发明属于碳纳米材料技术领域，特别涉及一种基于强弱氧化气氛梯度氧化辅助酸处理的碳纳米管纯化方法。

背景技术

单壁碳纳米管作为最具代表性的一维纳米材料，具有许多优异的力学性能、热学性能、电学性能和化学性能，其在电子器件、复合材料、传感器和催化剂载体等诸多领域都展现出广阔的应用前景。

目前，单壁碳纳米管的制备方法主要有三种，即电弧放电法、激光蒸发法和化学气相沉积法，而无论是电弧放电法、激光蒸发法还是化学气相沉积法制备的单壁碳纳米管中都或多或少含有杂质，这些杂质的存在极大地阻碍了单壁碳纳米管的性能研究和实际应用。

科学家们已提出了很多单壁碳纳米管的纯化方法，如离心分离法(Bandow S,etal.Applied Physics A-Materials ScienceProcessing,1998,67:23)、微滤法(BandowS,et al.,J.Phys.Chem.B,1997,101,8839)、高温退火法(Lambert J.M.,Chem Phys Lett1994,226:364)以及液相/气相氧化法(Dujardin,E.et al.Advanced Materials1998,10(8),611；Haiqin R,et al.Curr.Appl.Phys.2010,10(4),1231-1235)等。然而，在上述这些纯化技术中，有的方法纯化效率低，操作复杂，且对包覆在结晶石墨层内的金属颗粒缺乏有效的去除，导致产品纯度不高；有的方法则以牺牲单壁碳纳米管的品质和收率来获得相对较高纯度的产品。因此，在保证单壁碳纳米管纯度和收率的前提下，寻求一种高效、适宜工业化大量生产的单壁碳纳米管纯化方法具有非常重要的意义和价值。

发明内容

本发明旨在针对现有技术有关单壁碳纳米管纯化技术的不足，而提供一种单壁碳纳米管梯度氧化纯化方法，将单壁碳纳米管原样先在强氧化性气氛中进行低温氧化，再在弱氧化性气氛中进行高温氧化，最后通过酸洗处理去除碳纳米管中的金属杂质。

具体地，如图1所示，本发明提供的单壁碳纳米管梯度氧化纯化方法采用强氧化性气氛低温氧化和弱氧化性气氛高温氧化相结合的方式进行，包括如下步骤：

(1)强氧化性气氛低温氧化：将单壁碳纳米管原样置于反应器中，持续通入惰性气体，加热反应器至相对较低的温度T₁，待温度稳定后通入强氧化气体，反应0.1-5h，然后停止通入强氧化气体；

(2)弱氧化性气氛高温氧化：在惰性气体保护下，将上述反应器继续加热至相对较高的温度T₂，待温度稳定后通入弱氧化气体，反应0.1-5h，然后停止通入弱氧化气体；T₂-T₁≥100℃；

(3)酸处理：将步骤(2)所得的固体样品分散至酸溶液中，搅拌反应0.1-24h，然后过滤干燥得到纯化单壁碳纳米管(高纯碳纳米管)。

优选地，步骤(1)T₁为200～600℃。

优选地，步骤(2)T₂为400～1200℃。