[发明专利]一种氮掺杂三维石墨烯基燃料电池阴极催化剂的制备方法

说明书

本发明公开了一种氮掺杂三维石墨烯基燃料电池阴极催化剂的制备方法，该方法包括：一、将氧化石墨烯、碳源和十二烷基硫酸钠均匀分散在去离子水中进行水热反应，经洗涤和干燥得到三维石墨烯材料；二、将三维石墨烯材料与氮源、氢氧化钾混匀然后进行高温碳化，冷却后经洗涤和干燥得到氮掺杂三维石墨烯基燃料电池阴极催化剂。本发明将碳源与氧化石墨烯进行复合，碳源产生的无定形碳均匀负载在石墨烯片层上，阻止了石墨烯片层间的堆叠团聚，得到具有大量的多层次孔道的三维石墨烯材料，有利于氮原子进入三维石墨烯材料的骨架中进行掺杂形成催化活性中心，增加了催化活性中心的数量，提高了氮掺杂三维石墨烯基燃料电池阴极催化剂的催化性能。

技术领域

本发明属于电池材料制备技术领域，具体涉及一种氮掺杂三维石墨烯基燃料电池阴极催化剂的制备方法。

背景技术

燃料电池是一种将蕴含在燃料中的化学能直接转换为电能的发电装置，由于其能量转换效率高、绿色环保、维护性好等诸多优点，被誉为继水力、火力和核能之后的第四代发电装置，然而其阴极氧还原反应(ORR)动力学缓慢远远低于阳极，因此需要大量催化剂去催化ORR，目前铂系催化剂仍然是其首选，但是由于金属铂降格昂贵、储量低且铂系催化剂稳定性及其抗甲醇性能差，这制约了燃料电池的大规模化应用。

近年来，氮掺杂石墨烯类催化剂由于具有比表面积大、载流子迁移率高、导电率好、吸附氧能力强等优点，发展为一种新型氧还原催化剂材料，受到研究人员的广泛关注。然而氮掺杂石墨烯类催化剂中的石墨烯多为二维石墨烯，二维石墨烯往往通过π-π键相互作用，边缘存在大量悬键，导致氮在掺杂过程中材料容易聚集堆叠，不利于氮原子的进入石墨烯骨架，阻碍了石墨烯上大量的催化位点，从而提供了有限的活性中心，并且缺少传质通道导致催化性能降低。

因此，有必要通过对氮掺杂石墨烯类材料进行合理的设计与优化，从而解决上述技术问题，避免材料团聚，提升氮含量，进一步提升氮掺杂石墨烯类材料的氧还原催化性能。

发明内容

本发明所要解决的技术问题在于针对上述现有技术的不足，提供了一种氮掺杂三维石墨烯基燃料电池阴极催化剂的制备方法。该方法将碳源与氧化石墨烯通过水热反应进行复合，碳源产生的无定形碳均匀负载在石墨烯片层上，有效阻止了石墨烯片层间的堆叠团聚，得到具有大量的多层次孔道的三维石墨烯材料，从而有利于氮原子进入三维石墨烯材料的骨架中进行掺杂形成催化活性中心，增加了催化活性中心的数量，提高了氮掺杂三维石墨烯基燃料电池阴极催化剂的催化性能。

为解决上述技术问题，本发明提供的技术方案为：一种氮掺杂三维石墨烯基燃料电池阴极催化剂的制备方法，其特征在于，该方法包括以下步骤：

步骤一、将氧化石墨烯、碳源和十二烷基硫酸钠均匀分散在去离子水中得到分散液，然后将分散液置于高压反应釜中进行水热反应，再依次经离心洗涤和冷冻干燥，得到三维石墨烯材料；所述高压反应釜以聚四氟乙烯为内衬；所述碳源为葡萄糖、淀粉或纤维素；

步骤二、将步骤一中得到的三维石墨烯材料与氮源、氢氧化钾混合均匀，然后置于管式炉中在惰性气体保护下进行高温碳化，冷却至25℃后用1M盐酸洗涤至滤液呈中性，再经干燥得到氮掺杂三维石墨烯基燃料电池阴极催化剂；所述氮源为三聚氰胺或尿素。